导语:环境科学顶级期刊Journal of Hazardous Materials(IF=11.3,中科院1区TOP)近日发表一项题为“Selective arsenic removal in complex aquatic environments: Mechanistic insights, sorbent design, and environmental regulation”的综述文章。该文系统解析了砷与竞争阴离子的本质差异,为高选择性除砷材料开发提供理论基石。

摘要:水生系统中砷污染严重威胁人类健康与水安全,但其选择性去除常受磷酸盐、硅酸盐、硫酸盐和氟化物等竞争阴离子干扰。传统非选择性吸附策略因无法有效区分砷与共存阴离子,难以满足水修复的精准与安全双重要求。机制导向方法利用砷与竞争物种的固有差异,成为精准修复的新途径。本综述批判性审视了支撑选择性砷吸附的物理化学对比(包括金属络合能力、几何兼容性、酸碱特性和静电行为差异),阐明了内层络合、几何互补、氢键和静电相互作用四类关键机制途径,评估了其优势、局限及环境相关性。基于此,分析了金属基吸附剂、分子印迹聚合物和有机功能化材料等机制引导的材料设计策略,重点探讨了pH、溶质浓度、共存阳离子、天然有机物和动态条件等环境驱动因子如何与机制途径互作以调控实际水体系中砷的选择性。通过链接机理理解与材料创新及环境调控,本综述建立了砷污染水体精准修复的综合框架。

亮点
DFT揭示砷与竞争阴离子在络合能力与几何构型的关键差异。
内层络合等四类机制途径主导选择性砷吸附过程。
金属基和印迹聚合物等吸附剂设计策略提升砷选择性。
水化学因子(如pH、NOM)动态调控砷吸附选择性与效率。
图片速览

图 1. 治理选择性砷吸附的机理途径。

图 2. 多种竞争体系中金属氧化物/氢氧化物、二元氧化物和三元氧化物对砷的选择性比较

图 3. 金属与载体摩尔比对金属改性吸附剂中砷(V)选择性的影响。

图 4. 通过表面配体工程增强氢键相互作用以提高砷选择性的策略。

图 5. 金属氧化物和氢氧化物、二元和三元氧化物、金属改性吸附剂以及晶面或缺陷调控材料的零电荷点(PZC)。

图 6. Ca2+ 和 Mg2+ 对 As/P 竞争吸附体系中砷选择性的影响。
作者简介
第一作者:Hongxing Liu,中国地质大学(武汉)环境学院,国家环境保护水污染溯源与控治重点实验室核心成员。主要从事水环境化学与污染物界面过程研究,在Environmental Science & Technology等期刊发表8篇论文。
通讯作者:谢先军,中国地质大学(武汉)环境学院教授,博士生导师,副院长,同时担任地下水科学与工程专业博士生导师。研究聚焦地下水污染与修复、同位素水文地球化学、天然劣质地下水成因与改良。主持国家自然科学基金面上项目、湖北省重大科技创新项目等10余项国家级、省部级项目。在Journal of Hydrology,Environmental Science & Technology等期刊发表论文数十篇。

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