大家好,今天为大家分享一篇2026年5月15日发表在Advanced Functional Materials的文献,题目为"All-In-One Sensing-Memory-Computing System Based on a Self-Powered MoS2 P-N Homojunction Transistor"。本文的第一作者是Wen Deng,本文的通讯作者是Wen Luo。
过渡金属硫族化合物因其原子级厚度和优异的静电控制能力,在集成传感-存储-计算光电器件领域展现出潜力。然而,传感所需的快速电荷动力学与存储和突触所需的长电荷保持时间在机制上存在冲突,这阻碍了在单个器件中实现其功能集成。
本研究展示了一种多功能MoS₂ P-N同质结双极晶体管,该晶体管通过将本征MoS₂与经紫外-臭氧(UVO)光化学掺杂制备的均匀P型MoS₂₋ₓOᵟ垂直堆叠而成。这种II型同质结表现出栅极可调的双极性,这得益于氧掺杂调制的能带结构和界面电荷转移。开尔文探针力显微镜(KPFM)测量直接证实了结区内建电场和高效的光生电荷分离,确认了其II型能带排列和自供电工作模式。
仅通过切换栅极极性,该器件便可实现可逆的功能重构。在负栅压下,它可作为一种快速、灵敏的自供电光电探测器。在正栅压下,它则表现出自供电的持续光电导性、非易失性多级存储和突触可塑性。基于这些可重构功能,该平台集成了片上高对比度单像素成像、长期光学存储以及一个光学前端仿生视觉神经网络。这项工作从二维材料缺陷工程的角度,为开发类脑感知和计算系统提供了一个高性能、紧凑、低功耗的平台。
研究团队通过一种多步工艺构建了垂直堆叠的二维MoS₂ P-N同质结。首先,通过紫外-臭氧(UVO)辐射对本征的N型MoS₂进行双面均匀的P型氧掺杂,形成MoS₂₋ₓOᵟ。随后,将另一片本征MoS₂垂直堆叠其上,构筑了高质量的P-N同质结。研究通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段,从原子尺度证实了氧原子成功取代了硫空位,形成了Mo-O键,从而实现了有效的P型掺杂,并构筑了洁净的同质结界面。

图1. MoS₂ P-N同质结的构建流程与材料表征。 (a) MoS₂ P-N同质结的掺杂工艺流程图。(b, c) 本征MoS₂与MoS₂₋ₓOᵟ薄膜的环形明场扫描透射电镜(ABF-STEM)图像,插图为放大图像及原子构型。(d) 沿(b, c)中白虚线位置的ABF强度线扫图。(e, f) 沿两个不同晶带轴观察的垂直堆叠MoS₂/MoS₂₋ₓOᵟ薄膜的截面HAADF-STEM图像。(g) MoS₂₋ₓOᵟ薄膜的能量色散谱(EDS)分析。(h) 对应于图S3中红框区域#1(本征MoS₂)和#2(MoS₂₋ₓOᵟ)的Mo、S、O原子分数柱状图。(i) 本征MoS₂与MoS₂₋ₓOᵟ的晶体结构。(j–l) 本征MoS₂与MoS₂₋ₓOᵟ中(j) Mo、(k) S和(l) O的XPS谱图。
通过对比P-N同质结与N-N同质结晶体管的电学特性,研究发现P-N结器件展现出独特的双极性输运行为。通过施加不同极性的背栅电压,可以控制器件中主要的载流子类型。在正栅压下,器件表现为电子主导的N型导电;在负栅压下,则表现为空穴主导的P型导电。PMOS和NMOS两种工作模式的开关比均超过10⁴,证明了该掺杂策略的有效性和器件的高性能。这种栅极可调的双极性是实现功能重构的关键。此外,该器件还表现出显著的非易失性忆阻开关特性,其开关比可通过栅压和偏压进行调节。

图2. MoS₂ P-N同质结器件的双极性行为和忆阻特性。 (a) MoS₂ P-N同质结与MoS₂ N-N同质结晶体管的电学性能测量示意图。(b) 两种同质结器件的转移特性曲线(Id-Vg)对比。(c) 器件在正、负栅压下的能带图。(d) MoS₂ P-N同质结晶体管在Vg=0 V,Vds扫描范围从5 V到20 V时的双向扫描Id-Vds曲线。箭头和数字表示电压扫描顺序。插图显示了相应的开关比、置位电压(Vset)和复位电压(Vreset)的变化。
为了直观地验证同质结内的电荷转移和分离,研究人员利用开尔文探针力显微镜(KPFM)对器件在暗态和光照下的表面电势进行了定量分析。结果显示,P-N结界面存在显著的接触电势差,形成了内建电场。在光照下,光生电荷在内建电场作用下有效分离,产生了约65 mV的表面光电压(SPV)。这一发现直接证实了该同质结的II型能带排列,并揭示了其自供电能力的基础。COMSOL仿真进一步表明,器件结构增强了光吸收,且由于掺杂浓度不对称,耗尽区主要扩展到轻掺杂的N区,形成了非对称的空间电荷区。

图3. MoS₂ P-N同质结的KPFM表征分析和COMSOL仿真。 (a) 转移到Au衬底上的MoS₂ P-N同质结在暗态下的形貌图。(b) 暗态及不同功率532 nm激光照射下的表面电势图。(c) 从暗态及不同功率激光照射下的表面电势图中提取的CPD线扫图。(d) 表面光电压(SPV)分布,通过光照与暗态下的补偿偏压差计算得出。(e) MoS₂ P-N同质结在光照前(上)和光照后(下)的能带排列。(f, g) MoS₂ P-N同质结的光吸收(f)和电子浓度分布(g)的COMSOL仿真分析。
当器件工作在PMOS模式(负栅压,空穴导电)下,它表现出快速、灵敏的光电探测功能。得益于氧掺杂对能带的调节,器件实现了从紫外到近红外(200-1200 nm)的宽光谱响应。在500 nm光照和-1 V偏压下,器件的最大光响应度(R)高达4.51×10² A/W,比探测率(D*)达到1.55×10¹⁴ Jones。即便在自供电(零偏压)模式下,其响应度和比探测率也分别达到了0.94 A/W和9.25×10¹² Jones。基于其优异的性能,研究团队成功演示了高对比度的单像素成像和基于ASCII编码的可见光通信(传输“WHUT”字样)。

图4. PMOS模式下MoS₂ P-N同质结的光电探测性能和光通信应用。 (a) 器件的电学配置(上)和示意图(下)。(b) 器件在不同功率500 nm光照下的Id-Vds曲线。(c) 器件在相同功率、不同波长光照下的Id-Vds曲线。(d) 在四种不同Vds偏压下测量的500 nm波长光功率依赖的光电流。(e, f) 在四种Vds偏压和自供电模式下,500 nm光照条件下的响应度R和比探测率D*。(g) 基于ASCII码的光通信系统示意图,展示了传输“WHUT”编码的过程。
当器件切换到NMOS模式(正栅压,电子导电),其光响应表现出较长的弛豫时间,这源于不对称的接触势垒和氧掺杂引入的缺陷态对电荷的捕获效应。这种特性使其非常适合模拟生物突触的可塑性。研究表明,该器件能够模拟生物学习过程中的短期可塑性(STP)和长期可塑性(LTP),如“学习-遗忘-再学习”行为、配对脉冲易化(PPF)等。重要的是,通过调控光脉冲的宽度、数量和强度,器件在自供电模式下也能实现STP到LTP的转变。此外,利用光和栅压作为双输入,器件还能执行“与”和“或”等布尔逻辑运算。

图5. NMOS模式下有源和无源(自供电)MoS₂ P-N同质结光子突触的性能。 (a) 生物视觉成像系统(左)与人工仿生突触器件(右)示意图。(b) 模拟光脉冲刺激下的“学习-经验”行为。(c–e) 自供电模式下,突触晶体管的后突触电流(PSC)对光脉冲宽度、数量和强度的依赖性。(f) 配对脉冲易化(PPF)指数随脉冲间隔时间的变化。(g, h) 基于器件的“与”逻辑(g)和“或”逻辑(h)的输入信号与输出特性。
该器件独特的可重构特性使其能够在单个芯片单元内完成传感、存储和计算任务。在PMOS模式下,可实现高精度的快速成像(传感);在NMOS模式下,可实现长期光学信息存储(记忆)。研究团队进一步构建了一个仿生视觉神经网络系统,该系统包括一个利用器件弛豫时间差异进行硬件级去噪的预处理模块,一个利用器件非易失性光响应进行卷积运算的光学前端,以及一个利用器件非易失性电导进行识别的后端神经网络(计算)。在对MNIST手写数字数据集的识别任务中,经过该系统预处理和计算后,识别准确率高达97.4%,证明了其在提升计算效率和准确性方面的巨大潜力。

图6. 基于MoS₂ P-N同质结器件的感存算一体化应用场景模拟。 (a) PMOS模式下的高精度快速成像。模拟结果显示器件具有超高灵敏度和快速响应优势。(b) NMOS模式下的光学信息存储。模拟结果显示器件具有长期信息存储能力。(c) 基于MoS₂ P-N同质结光子突触构建的仿生视觉人工神经网络系统。(i) 改进的ANN模型示意图。(ii) 有无类视网膜传感器在100个训练周期内的模式识别准确率。(iii) 去噪预处理不同阶段的模式识别准确率演变。
本文的创新点总结如下:
未来研究方向与改进: