无反溶剂!武汉理工团队提出瞬态中间相策略,钙钛矿电池效率25.63%且稳如泰山
无需反溶剂，无需复杂工艺，仅凭一种助溶剂就让钙钛矿薄膜均匀生长。器件效率突破25.6%，连续工作3500小时仍保持90%初始性能——这是目前无反溶剂法制备铯甲脒铅碘电池最长寿命记录。有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）效率已逼近27%，但大面积制备与长期稳定性仍是商业化路上的两座大山。无反溶剂法因工艺简单、溶剂挥发快、适合卷对卷生产而备受青睐，然而多组分钙钛矿（如Cs~0.05~FA~0.95~PbI₃）在成膜过程中极易发生铯（Cs）组分偏析，导致薄膜质量差、缺陷多、器件性能与寿命双双下滑。近日，武汉理工大学赵娟、钟杰团队在《Advanced Materials》上发表研究，提出一种瞬态中间相辅助结晶策略——通过在2-甲氧基乙醇（2-Me）主溶剂中引入四甲基脲（TMU）作为第二溶剂，同步调控成核与晶体生长动力学，一举抑制Cs偏析，获得了单分散、窄粒径分布的高质量钙钛矿薄膜。基于此，小面积器件效率达25.63%，93 cm²组件效率达19.62%，更在ISOS-L-1协议下连续工作1700小时无衰减、3500小时保持90%初始效率，创下无反溶剂法制备Cs~x~FA~1-x~PbI₃器件的最长稳定性纪录。传统反溶剂法靠快速萃取溶剂来诱发快速成核，而无反溶剂法则依赖溶剂自然挥发。在挥发过程中，低沸点主溶剂（2-Me）率先逃逸，留下高沸点助溶剂与溶质相互作用，导致液相成分不断变化，不同阳离子（Cs⁺与FA⁺）的析出时机不同步，最终薄膜内Cs分布不均，形成富Cs相与贫Cs相分离，严重影响器件性能。简单说：Cs跑得太快或太慢，都会坏事。研究团队筛选了多种含O、N、P、S配位基团的溶剂，发现四甲基脲（TMU）兼具合适的沸点（接近2-Me）与较高的给体数（DN），能与前驱体中的Cs⁺形成不稳定的中间相。原位XRD清晰显示：TMU体系在退火初期出现一个2θ≈7.2°的瞬态中间相衍射峰，该相在t=10~40秒达到最强，随后快速消失，恰好与Cs的成核时间窗口重合。这意味着：Cs⁺随即均匀成核，成为后续FA⁺外延生长的晶种；整个结晶过程遵循Avrami动力学—瞬时均相成核 + 扩散控制生长 → 单分散、均匀晶粒。相比之下，传统助溶剂DMF配位弱，Cs过早析出，晶粒大小不一；而DMSO配位过强，Cs延迟释放，最终堆积在薄膜底部，加剧偏析。AFM与PL mapping显示，TMU薄膜表面粗糙度更低、荧光强度分布更均一。瞬态吸收光谱（fs-TAS）揭示，TMU器件的界面缺陷复合寿命（τ₁）从59.6 ps延长至70.6 ps，体相缺陷复合寿命（τ₂）从349.7 ps大幅延长至758.5 ps——缺陷辅助复合被显著抑制。小面积器件（0.1475 cm²）：TMU：V~OC~=1.195 V，FF=83.0%，J~SC~=25.84 mA/cm²，PCE=25.63%DMF：V~OC~=1.155 V，FF=80.6%，J~SC~=25.40 mA/cm²，PCE=23.59%大面积组件（93 cm²）：PCE=19.62%，且10×10 cm²区域PL峰位与强度高度均一。封装器件在AM1.5持续光照下1700小时零衰减；未封装器件在85°C热老化1050小时后保持90%效率。这是目前无反溶剂法制备Cs~x~FA~1-x~PbI₃电池最长MPPT追踪时间，甚至已媲美传统反溶剂工艺。核心在于动力学匹配。TMU与Cs⁺的配位强度“恰到好处”——既能形成中间相延缓Cs释放，又不会像DMSO那样死抓不放。中间相的热分解与Cs成核在时间上精准同步，使Cs⁺一释放就立刻被锚定在晶格中，杜绝了后续扩散导致的偏析。此外，TMU的引入还提高了前驱体粘度，降低了溶质扩散速率，为均相成核提供了充足的时间窗口，最终催生出单分散、窄粒径分布的多晶薄膜。无反溶剂法本就具备大面积制备的天然优势。此次提出的瞬态中间相策略不仅解决了多组分钙钛矿的本征偏析难题，更在93 cm²组件上验证了可放大性。作者在文中指出，该策略可拓展至其他高沸点、适宜配位强度的溶剂体系，为无反溶剂钙钛矿光伏组件的规模化生产提供了清晰的技术路线。论文链接：Advanced Materials, 2026, DOI: 10.1002/adma.73056通讯作者：赵娟、钟杰（武汉理工大学）西安浴日光能科技有限公司
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