武汉大学 Adv. Funct. Mater.最新重磅:是维光电助力二维铁磁体Fe₃GaTe₂生长及拓扑自旋纹理调控新成果

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Fe₃GaTe₂生长制备工艺对照表及流程图（一）

CVT+Flux合成生长制备WTe₂/Fe₃GaTe₂全范德华异质结：巨幅UAMR及手性横向输运机制

武汉大学 Adv. Funct. Mater.：

无序工程调控室温二维铁磁体Fe₃GaTe₂复合拓扑自旋纹理

一、研究背景

二维范德华铁磁材料是下一代自旋存储、逻辑器件重要候选体系。传统单斯格明子拓扑电荷Q=±1，电流驱动下存在斯格明子霍尔效应，自旋横向偏移严重限制器件精度与集成度。斯格明元(skyrmionium,Q=0)、斯格明笼(skyrmion bag)等复合拓扑自旋可抵消马格努斯力，实现无横向偏转直线输运，但室温稳定、电学可控长期难以实现。现有调控手段多依赖晶体生长原生缺陷，无法后生长精准调控。

本研究以Fe₃GaTe₂（FGaT）为载体，建立退火插层无序工程后处理方案，可在剥离二维薄片上原位引入可控自旋无序，室温稳定多类复合拓扑自旋纹理，实现磁场、电流双重调控。

二、材料简介

1.晶体结构

Fe₃GaTe₂属于六方层状范德华铁磁晶体，层内为Fe₃Ga原子层，层间为范德华间隙；原生无额外插层Fe原子，居里温度高于室温，具备强垂直磁各向异性、本征自旋轨道耦合。2.关键磁学本征参数(300K)

交换刚度A=1.23×10⁻¹²J/m(退火前)、A=1.25×10⁻¹²J/m(退火后)；有效单轴各向异性Kₑff=5.2×10⁵J/m³；DMI常数D=1.018mJ/m²(退火前)、D=1.026mJ/m²(退火后)；退火平均斯格明子直径由310nm缩小至176nm。3.退火改性新特性

范德华间隙生成插层Fe(Feⁱⁿᵗ)，层间引入反铁磁耦合，三角晶格产生自旋阻挫；局部打破晶体中心对称，局域DMI同步增强；样品出现铁磁相、弱铁磁相两相分离，随机钉扎位点大幅降低复合拓扑自旋成核能垒。

三、合成生长与器件制备

(一) Fe₃GaTe₂合成生长：Flux自熔剂法

1.原料配比与预处理

高纯Fe(99.9%)、Ga(99.99%)、Te(99.99%)按摩尔比1:1:2称量，全程Ar环境操作。2.Flux法合成生长

①将混合原料粉末装入石英管抽真空至1.9Pa密封；②升温阶段：1h匀速升至1000℃，恒温24h；③快速降温：1h冷却至880℃；④慢速结晶：100h缓慢降温至780℃；⑤晶体分离：780℃离心分离过量Te熔剂。

(二) 机械剥离工艺

1.惰性氮气手套箱PDMS干转移剥离；2.将Fe₃GaTe₂薄片转移至300nmSiO₂/Si基底；3.筛选厚度适配高质量薄片用于后续磁畴成像与电学输运测试。

(三) 后处理：热退火无序改性

1.退火

常压空气环境下403K恒温退火，同时设置373K、573K梯度退火温度与多组保温时长变量实验；2.退火后处理

退火完成后零场冷却(ZFC)至室温，匹配微磁仿真降温路径，保证实验与仿真条件统一；3.微观改性机理

升温驱动表层Fe原子扩散嵌入范德华间隙八面体位点，生成Feⁱⁿᵗ；退火温度越高、保温时长越久，层间缺陷密度越高，仿真最高缺陷密度可达80%；4.对照实验设计

对同一片薄片先完成退火前全套表征，退火后复测同一微观区域，彻底消除样品个体差异带来的实验误差。

(四) hBN 封装保护工艺

1.采用10nm、25nm、50nm、75nm梯度厚度hBN干转移覆盖样品薄片，优选75nm厚度hBN为最优封装方案；2.核心作用：隔绝空气与水汽，防止Fe₃GaTe₂样品氧化；屏蔽MFM探针局域磁场干扰，消除磁畴成像伪影，保障测试数据与图像可重复性。

(五) 霍尔输运功能微纳器件制备

1.基底预制霍尔电极

在SiO₂/Si基底上通过紫外光刻图形化制备霍尔条结构，热蒸发沉积15nmCr粘附层与50nmAu导电电极；2.薄片转移封装

PDMS干转移将退火改性后的Fe₃GaTe₂薄片精准搭接在四端电极上，完成器件制备；3.测试配套制备

器件外接直流脉冲源输出2ms直流脉冲，搭配综合物性测量系统提供0~1.5kOe垂直外场，实现磁场与脉冲电流协同的拓扑自旋原位调控观测。

(六) TEM/STEM 电镜样品制备

1.采用聚焦离子束对块体单晶进行切割，通过lift法制备厚度约70nm的超薄TEM薄片；2.采用2~5kV低电压对薄片精细抛光，彻底消除Ga⁺离子辐照造成的晶格损伤；3.利用高分辨透射电镜完成HAADF原子截面成像与离焦LTEM磁畴观测。

四、表征测试

1. 原子结构与磁畴电镜

开展 HAADF 原子截面成像、洛伦兹透射电镜磁畴成像、自旋矢量重构；

2. 实空间磁畴扫描

室温氮气环境下磁力显微镜磁畴扫描；低温环境下完成变温磁畴成像测试。

3. 宏观磁性与电学输运

综合物性测试系统完成变温磁化曲线、磁滞回线、反常霍尔曲线测量；直流脉冲源实现毫秒级脉冲输出与四端电学信号采集。

4. 微磁数值仿真

GPU 加速有限差分仿真软件，求解 LLG 动力学方程，模拟磁场、电流驱动自旋纹理演化过程。

五、图文速览

图1.Fe₃GaTe₂结构和磁性表征

a、原子分辨率横截面扫描透射电子显微镜（STEM）图像，显示退火前的Fe₃GaTe₂，展示了没有插入Fe原子（Feint）的原始范德华（vdW）间隙。(a)和(b)的插图分别显示了原始和退火后Fe₃GaTe₂的原子结构示意图，叠加了原子排列。b、退火后的STEM图像，显示在vdW间隙中可见的Feint原子。c、热退火后Fe₃GaTe₂的原子结构侧视示意图，展示了通过vdW间隙分隔的两层结构，突出显示了进入vdW间隙的Feint。d、(b)中白色虚线框的放大STEM图像。e、从(b)的STEM图像中提取的Fe原子强度线剖面。绿色曲线表示靠近Te层的FeI原子，蓝色曲线对应于vdW间隙内的Feint原子。f-g、在室温下测量的Fe₃GaTe₂纳米片霍尔电阻（Rxy）随垂直磁场（H）的变化曲线，分别为退火前(f)和退火后(g)。绿色曲线表示初始状态，蓝色曲线显示在增加正场下的后续测量。(f)和(g)的插图显示Rxy的放大图，表明磁相的转变。(a)的比例尺为1 nm。

图2.Fe₃GaTe₂多种拓扑自旋结构

(a) 热退火前Fe₃GaTe₂的磁力显微镜（MFM）图像，显示迷宫状的磁畴。(b) ZFC后在室温下测量的退火Fe3GaTe2的MFM图像，显示了如磁旋（skyrmion）和磁旋环（skyrmionium）等拓扑自旋结构的形成。(c,d) 热退火前（c）和后（d）的欠焦洛伦兹透射电镜（LTEM）图像，分别显示迷宫状畴和多种自旋结构，与MFM观察结果一致。欠焦值为3 mm，倾斜角θ = 30°。(e-i) 在Fe₃GaTe₂中观察到的不同拓扑自旋结构，包括磁旋（e）、磁旋束（f）、磁旋环（g）、双磁旋环（h）和磁旋囊（i），在不同条件下捕捉到。每种自旋结构下都有示意图。(j) 在退火样品上，施加1.3 kOe磁场情况下的Fe₃GaTe₂中Néel磁旋和磁旋环的欠焦LTEM图像。欠焦值为3 mm，倾斜角θ = 30°。插图分别显示Néel磁旋和磁旋环对应的面内磁感应图像。(a)的比例尺为4 µm，(c)、(e)和(j)的比例尺为2 µm。

图3.热和磁诱导的拓扑电荷操控

a、b，MFM（a）和LTEM（b）图像展示了退火前Fe₃GaTe₂磁畴在垂直磁场增强下的演变，突出显示了从迷宫状磁畴向斯格明子束的转变，并在更高磁场下出现孤立的斯格明子。c，使用MuMax3对退火前状态进行的相应微磁模拟。d、e，退火后MFM（d）和LTEM（e）图像，显示了丰富的自旋结构混合，包括斯格明子、斯格明子环（skyrmioniums）、以及铁磁和减弱铁磁相。f，微磁模拟再现了退火后状态的实验观察结果。MFM图像的比例尺为4µm，LTEM图像为1µm。

图4.Fe₃GaTe₂中电流驱动的拓扑转变和斯格明子运动

(a) 在连续电流脉冲后获取的一系列MFM图像，显示了斯格明子体在电流驱动下的运动。每一帧都是在单次电流脉冲（电流密度约为 ∼10^6 A/m²）之后记录的。(b) Fe₃GaTe₂纳米片在室温下，经退火和零场冷却（ZFC）后，在垂直磁场1.4 kOe下的MFM图像，显示了斯格明子体、斯格明子袋（白色箭头）以及单个斯格明子（实心圆）。(c) 在纳米片上施加2毫秒电流脉冲后的MFM图像，展示了斯格明子体和斯格明子袋向单个斯格明子的拓扑转变（白色箭头）。斯格明子沿电子流方向移动，并出现横向偏转，这是斯格明子霍尔效应（SkHE）的特征。(d) 电流脉冲几何结构示意图以及斯格明子运动方向相对于电流方向的位置。(e) 电流引起的斯格明子体到斯格明子转变示意图（上），斯格明子和斯格明子体运动示意图（下）。(f, g) 放大视图，分别对应(b, c)中黄色虚线(f)和黄色实线(g)矩形标记的区域，清楚地显示了电流驱动下单个斯格明子的位移。(a)中的比例尺为1 µm，(c)中的比例尺为2 µm。

图5.电流驱动下拓扑自旋结构的微磁学模拟及输运

(a–e) 时间分辨模拟快照展示了斯格明子包在电流作用下转变为斯格明子环(b)，随后转变为单个斯格明子(c)，同时伴随斯格明子在帧间沿特定方向运动。(f) 额外快照展示了斯格明子环在脉冲电流激励下的平移运动。(g) 平均垂直磁化分量 mz（左轴，绿色）和总磁能 Etotal（右轴，蓝色）的时间演化，表明系统向低序拓扑态转变时能量降低，自旋排列增强。(h) 斯格明子环中心（来自 f）沿 y 轴随时间的轨迹，确认稳态、单向运动且无横向偏转，与强烈抑制的斯格明子霍尔效应一致。(i) 利用电流驱动的斯格明子环/斯格明子和拓扑可控自旋态进行数据存储和/或逻辑操作（包括移动、控制和读取）的赛道式记忆架构概念图。

六、研究成果

1.工艺创新

首创后生长退火Fe插层无序工程，可通过调控退火温度、退火时长，连续可控调节范德华间隙Feⁱⁿᵗ缺陷密度，实现二维薄片原位磁无序改性，工艺兼容完整器件制备流程。2.材料物理突破

退火工艺诱导局域反演对称破缺，同步提升局域DMI与局部单轴各向异性，成功在室温条件下稳定斯格明子、斯格明元、斯格明笼全套复合拓扑自旋结构；测试证实退火后DMI常数提升、斯格明子尺寸显著减小。3.可控拓扑转变

垂直外磁场可精准调控拓扑电荷阶数；脉冲直流电流可驱动高阶复合自旋逐级拓扑还原，实现斯格明笼、斯格明元、单斯格明子之间的可控相变。4.无霍尔输运实验验证

实验直接观测到斯格明元具备零马格努斯力直线输运特性，有效规避传统斯格明子霍尔偏移问题，实验结果与微磁仿真高度吻合。5.普适性验证

将同款退火无序工艺应用于Fe₃GeTe₂体系，可复现复合拓扑自旋结构，证实该Fe插层无序工程适用于三元vdW铁碲磁性材料体系。

七、应用前景

1.存储器件

斯格明元无横向漂移、读写轨迹精准，多拓扑结构可实现多阶存储，大幅提升存储密度；电流可控拓扑相变可简化器件读写电路设计，适配高密度自旋存储器件。2.可重构自旋逻辑器件

依托磁场、电流可调的拓扑自旋结构，可实现原位自旋比特切换，为低功耗类脑计算、神经形态器件提供全新技术路径。3.二维磁性调控通用工艺

该退火后处理工艺无需改动单晶生长参数，适配剥离后二维薄片体系，兼容hBN封装、霍尔微纳器件加工工艺，具备规模化制备潜力。4.低温磁存储拓展

低温环境下该体系拓扑自旋稳定窗口进一步拓宽，可适配低温量子器件配套磁存储单元应用场景。

八、总结

本文采用Flux法合成高质量Fe₃GaTe₂、机械剥离、热退火插层无序改性、hBN屏蔽封装、霍尔微纳器件制备的完整工艺体系。结合原子分辨STEM、MFM、LTEM多尺度磁畴表征与微磁仿真，阐明Feⁱⁿᵗ诱导的自旋阻挫与局域DMI增强是稳定复合拓扑自旋纹理的核心物理机制。

本研究实现室温条件下多类拓扑自旋的磁场、电流双重精准调控，验证了斯格明元无霍尔直线输运特性，建立了二维铁磁材料后调控无序工程新范式，为高性能无偏移二维自旋存储、逻辑器件提供了完善的材料制备与物性调控方案。

单位：武汉大学物理科学与技术学院、武汉量子技术研究院、华中科技大学强磁场中心、沙特阿卜杜拉国王科技大学、香港中文大学（深圳）、早稻田大学、北京航空航天大学

Disorder-Engineered Composite Topological Spin Textures and Their Manipulation in a Room-Temperature 2D van der Waals Ferromagnet

https://doi.org/10.1002/adfm.77353

Fe₃GaTe₂；自熔剂法单晶生长；二维范德华铁磁；真空封管；热退火插层；无序工程；复合拓扑自旋；斯格明元；微纳自旋器件；Flux法；FGaT;

#Fe₃GaTe₂#二维磁性材料#范德华铁磁#自熔剂法#真空封管#退火插层改性#拓扑自旋纹理#斯格明元#自旋电子器件

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