武汉大学于霆教授、刘晟教授, KAUST张西祥教授 Adv. Funct.Mater.:无序工程调控二维范德华铁磁体中复合拓扑自旋纹理及其电学操控
武汉大学于霆教授、刘晟教授, KAUST张西祥教授等发表题为Disorder-Engineered Composite Topological Spin Textures and Their Manipulation in a Room-Temperature 2D vander Waals Ferromagnet于Advanced Functional Materials上。当前赛道型磁存储、类脑自旋逻辑器件发展过程中，传统磁性斯格明子存在斯格明子霍尔效应带来横向偏移，电流驱动时轨迹偏斜会造成器件读写误差，零拓扑电荷复合自旋纹理如斯格明子环、斯格明子泡理论上能抵消马格努斯力，实现无霍尔直线输运，但在二维范德华铁磁材料里，室温稳定制备、电可控转换这类高阶复合拓扑自旋纹理始终难以实现。现有二维铁磁体系产生拓扑磁畴大多依靠晶体生长本征缺陷，缺陷浓度固定无法人为调控，不能灵活实现多种自旋结构共存与相互转化，很难适配可重构自旋器件需求。本文选取室温二维范德华铁磁 Fe₃GaTe₂作为研究对象，提出退火诱导层间 Fe 插层的缺陷工程策略，人为可控引入原子尺度无序结构，打破局部晶体反演对称、提升局部 Dzyaloshinskii–Moriya 相互作用，在室温下稳定实现斯格明子、斯格明子环、高阶斯格明子泡多种复合拓扑自旋纹理共存；结合磁力显微镜 MFM、洛伦兹透射 LTEM 微观磁畴观测、霍尔输运电学测试、微磁学 MuMax3 仿真完整验证缺陷稳定拓扑态机理，同时通入脉冲电流实现自旋泡向斯格明子环、再向单体斯格明子的连续拓扑相变，直接观测斯格明子环无横向偏移直线运动。
图 1 完整展示退火前后 Fe₃GaTe₂原子截面 STEM 图像、层间 Fe 插层原子排布、原子强度线扫、退火前后反常霍尔电阻曲线，一整段连贯讲清热退火实现范德华间隙 Fe 插层的微观结构变化，以及插层无序带来磁性输运行为改变，图 1a 是未退火原始样品高角环形暗场透射图，清晰规整三层原子堆叠，层间范德华缝隙洁净无额外 Fe 原子插入，整体晶格长程有序；图 b 为 373K 恒温退火后的样品同位置截面图，虚线框区域能清晰看见范德华间隙内部出现大量插层 Fe 原子 Feᵢₙₜ，均匀填充在层间八面体晶格位点，带来全局原子无序；图 c 绘制退火后完整原子侧视模型，标注基底 Fe₁、层间插层 Feᵢₙₜ两类铁原子排布，插层 Fe 会和本体 Fe 形成反铁磁耦合，制造局部自旋阻挫；图 d 截取图 b 虚线放大区域 STEM 图，层间插层原子明暗点阵清晰可辨；图 e 提取跨层原子强度线扫，绿色曲线代表本体 Fe 层信号，蓝色曲线对应层间插层 Fe，两处信号均匀起伏证明插层原子全域均匀分布，不存在局部富集缺陷；图 f、g 分别是退火前、退火后室温霍尔电阻随垂直磁场变化曲线，绿色曲线为初始原始态，蓝色是多次升压复测曲线，未退火样品霍尔曲线仅单一铁磁相变拐点，退火样品曲线上多出两处明显磁相变台阶，对应插层无序诱导强弱两种铁磁相共存，局部 DMI 作用增强引发多重磁畴转变，整套原子成像与电学输运数据完整证实退火缺陷工程能够可控引入层间 Fe 无序，从晶体微观层面改变材料磁交换作用，为多种复合拓扑自旋纹理稳定存在提供结构基础。
图 2 完整展示退火前后 MFM 迷宫磁畴、高低倾角 LTEM 磁衬度图像，以及斯格明子、斯格明子束、斯格明子环、盘状斯格明子环、斯格明子泡五类自旋纹理 MFM 实拍与自旋构型示意图，一整段细致拆解退火诱导无序催生多类拓扑磁畴，同步搭配两种表征手段互相印证磁畴形貌真实性，图 2a 未退火样品磁力显微镜成像全部是连续迷宫状条带磁畴，没有任何孤立拓扑自旋结构，晶体长程有序下 DMI 强度不足无法束缚纳米尺度自旋涡旋；图 b 退火后样品 MFM 画面出现明暗相间两相分离区域，明亮强铁磁区、暗淡弱铁磁区交错分布，各类孤立拓扑自旋纹理零散分布在衬底上；图 c、d 分别是未退火、退火样品 30° 倾斜离焦洛伦兹电镜图，倾斜成像才能显现面内磁畴衬度，未退火仅大面积迷宫畴，退火后出现大量纳米尺度孤立自旋结构，和 MFM 观测结果完全对应，排除表征手段带来伪信号干扰；图 e 到 i 依次为单一奈尔斯格明子、斯格明子束团、标准斯格明子环、盘状斯格明子环、多层嵌套斯格明子泡的 MFM 实拍图，每张图像下方配套对应自旋排布三维示意图，直观区分不同拓扑电荷自旋结构的形貌差异，斯格明子环内外自旋拓扑电荷正负抵消总电荷为零，斯格明子泡是多层嵌套高阶复合结构；图 j 是 1.3kOe 垂直磁场下退火样品 LTEM 图，两处白色虚线圈分别标注斯格明子与斯格明子环，插图通过强度传输方程重构出面内自旋矢量分布图，红绿区域代表反向面内磁化，完整直观观测到室温共存多种复合拓扑自旋纹理，证明层间 Fe 插层带来的局部无序与增强 DMI 是稳定高阶自旋态的核心条件。
图 3 完整呈现逐步提升垂直磁场下退火前、退火后两组 MFM 磁畴演化序列，以及对应退火前后微磁学模拟磁畴图谱，一整段连贯说明外磁场可以连续调控拓扑自旋纹理种类，无序插层是多拓扑相共存的必要前提，图 3 左侧整列是未退火样品随磁场升高的 MFM 变化，从零场迷宫畴逐步转变为斯格明束团，高磁场下全部合并为均匀单铁磁畴，全程不会出现斯格明子环、泡这类高阶复合结构；右侧绿色框内退火样品零场就存在条带畴、孤立斯格明子、斯格明子泡混合相，缓慢加大垂直磁场过程中，大尺寸斯格明子泡先分解为斯格明子环，环再收缩转变为单体斯格明子，最终高磁场完全湮灭；图 b、e 是两组退火前后对应的 LTEM 磁畴成像，形貌演化趋势和 MFM 完全匹配；图 c、f 分别为未退火、引入插层无序后的 MuMax3 微磁模拟图谱，模拟精准复现实验观测到的磁畴演变规律，模拟中仅通过随机分布高 DMI 无序区域就能复刻斯格明子泡、环等复合拓扑结构，反过来佐证层间 Fe 插层带来局部无序与 DMI 增强是形成高阶自旋纹理的唯一关键变量，没有人为插层无序调控的原生晶体只能产生基础斯格明束，无法稳定零拓扑电荷复合自旋态，磁场仅作为辅助调控手段改变各类拓扑结构占比。
图 4 完整展示连续电流脉冲作用前后同区域 MFM 图像、电流施加几何示意图、自旋拓扑转变原理图、局部放大磁畴位移对比图，一整段详细阐明脉冲电流驱动高阶自旋纹理逐级发生拓扑相变，同时观测斯格明子环无横向霍尔偏移直线输运特征，图 a 是多次脉冲电流依次照射后的斯格明子环时序 MFM 图，沿着电子流动方向匀速平移，图像边缘白色虚线标注初始位置，全程没有出现斯格明子典型侧向偏转，完美印证零总拓扑电荷抵消马格努斯力，实现无霍尔效应线性运动；图 b 通入电流前退火样品全域 MFM，白色箭头标记斯格明子泡、圆形标注单体斯格明子；图 c 施加 2ms、10⁶A/m² 电流脉冲后同区域成像，原先多层嵌套斯格明子泡外层畴壁瓦解转化为斯格明子环，环结构进一步收缩形成独立单体斯格明子，完成从高阶到低阶连续拓扑降阶转变；图 d 绘制器件电极与电流通入几何剖面，明确电流垂直薄膜施加方式；图 e 上下两张示意图分别对应泡转环、环转斯格明子拓扑转换微观自旋变化，下方是斯格明子与斯格明子环电流输运轨迹对比，直观展示两者运动偏移差异；图 f、g 分别截取图 b、c 黄色虚线框局部放大 MFM，清晰看见单体斯格明子沿电流方向小幅平移，存在明显斯格明子霍尔横向偏移，和斯格明子环无偏运动形成鲜明对照，电流作为能量输入诱导高能高阶自旋结构弛豫至低能稳定拓扑态，同时区分两类自旋纹理输运动力学差异，为无误差赛道存储提供直接实验依据。
图 5 完整展示微磁时序仿真泡 - 环 - 斯格明子逐级相变图谱、斯格明子环动态收缩平移仿真、磁化强度与系统总能量时序曲线、环运动位移轨迹、赛道存储器件概念示意图，一整段连贯从理论动力学层面解释电流诱导拓扑转换与无霍尔线性输运底层机理，图 a 至 e 是微磁模拟分步快照，初始多层嵌套斯格明泡在自旋转移力矩作用下内层自旋先湮灭，过渡为斯格明子环，持续电流刺激下环持续缩小最终坍缩为单一斯格明子，完整复现实验观测的拓扑降阶全过程；图 f 单独提取斯格明子环动态演化仿真序列，能清晰看到平移过程中纵向无横向偏移，仅直径缓慢收缩；图 g 绿色曲线是平均面外磁化强度随模拟步数持续上升，蓝色总能量曲线同步单调下降，证明拓扑转变是系统向更低磁能态弛豫的自发过程；图 h 记录斯格明子环中心纵向位移随模拟步数稳定线性增长，横向位移始终接近零，定量证明马格努斯力完全抵消；图 i 给出基于斯格明子环的赛道存储概念器件示意图，利用不同拓扑自旋纹理区分 0、1 数据比特，依靠脉冲电流完成移位、改写、读取全套存储操作，整套仿真定量解释实验观测到的所有磁畴动力学行为，完整建立缺陷工程 - 多拓扑相共存 - 电流可控拓扑转换 - 无霍尔线性输运完整物理逻辑链条。
文献：https://doi.org/10.1002/adfm.77353
