武汉大学侯绍聪团队:通过激子-激子相互作用调控自旋动力学以实现明亮自旋发光二极管

编码于圆偏振光中的自旋角动量为光学制备和读出量子态提供了一个平台，这与光通信、三维显示、量子信息处理以及增强/虚拟现实相关。自旋发光二极管利用手性诱导自旋选择性效应，提供了一种在室温下直接产生圆偏振光的紧凑途径。最近的进展已实现了高达0.28的圆偏振电致发光不对称因子或超过10,000 cd m⁻²的峰值亮度。然而，同时实现高偏振和高亮度，通过非对称电致发光亮度来量化，仍然是一个重大挑战。已报道的自旋LED的最高BCP-EL仅为约1,000 cd m⁻²，且运行稳定性短于一小时。

自旋LED的BCP-EL由初始自旋极化、自旋翻转速率和辐射复合速率之间的平衡决定。诸如手性配体工程、离子掺杂和手性诱导自旋-轨道耦合调制等策略已提高了Ps，但往往以牺牲高效发射为代价，因为不平衡的载流子注入和多体相互作用增强了非辐射损失。此外，发射体中的kflip通常比kr高出几个数量级，导致自旋极化激子在光子发射前退极化。尽管可以通过工程化激子结合能、形变势、运动窄化和组成来抑制kflip，但实现明亮发射所需的更高激发密度会增强激子-激子交换和湮灭，加速自旋退极化，并将自旋LED的运行限制在低激发区域。

武汉大学侯绍聪等人展示了基于杂化手性钙钛矿异质结构的自旋LED，其中非手性发射体被宽带隙手性自旋注入器在空间上分隔开。这种架构降低了在器件相关激发条件下单个发射体内多激子占据的概率，从而调控了有效的激子-激子对自旋弛豫的贡献。因此，优化的HCP表现出延长的自旋弛豫时间，从519 ± 63 ps延长至1,493 ± 236 ps，并保持了77.9%的光致发光量子产率。因此，我们的自旋LED实现了0.20的最大gCP-EL，106,987 cd m⁻²的Lmax值，13,084 cd m⁻²的BCP-EL，以及在100 cd m⁻²下超过5,000小时的外推半衰期。动力学分析揭示了决定发射偏振的主导因素的转变，从低电流密度下的初始自旋极化转变为高电流密度下的自旋弛豫。

【结果】

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