第一作者：Sicheng Su
通讯作者：Wanyu Chen
通讯单位：武汉理工大学
离子凝胶兼具离子导电性与柔软的力学性能，在可穿戴电子器件和柔性生物电子设备中展现出广阔应用前景。然而，传统离子凝胶主要依赖咪唑类离子液体，这类离子液体存在潜在生物毒性、降解性有限，且难以实现多功能集成等问题。本文提出一种绿色策略，通过从天然小分子生物物质中开发生物离子液体，来构建高性能离子凝胶。在多种非共价相互作用的协同作用下，L-肉碱与柠檬酸结合形成生物相容性离子液体，随后将其引入聚乙烯醇-聚乙烯亚胺网络中，经冻融诱导的物理交联作用制备得到离子凝胶。该离子液体的参与实现了凝胶基质内内聚能与界面结合能的协同优化，使得所制备的离子凝胶无需化学交联剂或复杂合成路线，即可同时具备高拉伸性（伸长率超过1000%）、强界面粘附性（在玻璃基底上剪切应力可达1357 kPa）以及稳定的应变传感性能（在7000余次加载-卸载循环中仍能保持可靠响应）。此外，该离子凝胶还表现出固有抗菌活性与良好的生物相容性。该离子凝胶可实现人体运动的可靠监测，还能有效区分不同按摩手法，凸显了其在可穿戴离子皮肤和柔性生物电子设备中的应用潜力。本研究为多功能离子凝胶的绿色、生物友好型构建提供了全新的设计范式。
要点一：材料设计创新 —— 绿色生物基离子液体 CAC + 无化学交联 PVA-PEI 离子凝胶制备体系
摒弃传统高毒咪唑类离子液体，选用天然小分子L - 肉碱 + 柠檬酸通过多重非共价键（氢键、静电作用）合成生物离子液体 CAC（优选摩尔配比 LC:CA=1:4），CAC 玻璃化转变温度 - 37.9 ℃，低温可稳定保持液态，无传统离子液体生物毒性、难降解缺陷。
要点二：传感与生物医用性能
应变传感：应变＜75% 时 GF=0.73、电阻线性变化，大应变呈抛物线规律；响应时间 250 ms、恢复 400 ms，-20 ℃~70 ℃宽温域稳定工作，可精准捕捉肩 / 肘 / 腕 / 膝 / 手指全关节形变信号。首创按摩手法识别：贴附人体穴位，依靠差异化电阻波形区分一指按法、揉法、滚法三种主流推拿手法，实现按摩动作客观量化，解决传统按摩全靠人工主观评判痛点。
图1.(a) CAC离子凝胶的反应方案和化学结构。(b)离子凝胶合成过程示意图及离子凝胶内部的超分子相互作用机理。CAC离子液体与PVA/PEI之间丰富的氢键相互作用构建了致密的超分子网络，使凝胶具有坚固的力学性能。(c) CA、LC和CAC的高场1H NMR谱。(d) CA、LC和CAC的FT-IR光谱。(e) CA、LC和CAC的DSC热像图。
图2.(a) CAC、PEI/PVA和PEI/PVA/CAC的高场1H NMR谱。(b) CAC、PEI/PVA和LC/CA比为1:4的离子凝胶(ionogel(1:4))的FT-IR光谱。(c) CAC中不同LC/CA比的离子凝胶的FT-IR光谱。(d) CAC中不同LC/CA比的PVA/PEI和离子凝胶的XRD谱图。(e) PPC离子凝胶的SEM图像。(f) PPC离子凝胶的透光率。
图 3.(a)照片展示了离子凝胶提升重物的能力及其出色的抗穿刺能力。(b) PVA含量恒定时，不同PEI和CAC含量的电离胶应力-应变曲线。标记为P12C4的样品对应于每1g PVA含有0.12 g PEI和4g CAC的组成，类似的命名法适用于其他样品。(c)不同PEI/CAC含量的离子凝胶的最大应力和杨氏模量。(d)不同PEI/CAC含量的离子凝胶韧性。(e)不同施加应变下P12C6离子凝胶的循环应力-应变曲线。(f) P12C6离子凝胶在100%应变下的循环应力-应变曲线。
图 4.(a)离子凝胶粘附在各种底物上的照片。(b)经离子凝胶粘接的两块玻璃板(16mm ×18 mm)可承载3500 g的载荷。(c) PVA含量一定时，不同PEI/CAC含量的离子凝胶在玻璃上的剪切粘接应力。(d) P12C6离子凝胶在不同基底上的剪切粘接应力。(e) P12C6离子凝胶在玻璃和铜基板上的可重复粘附性能。(f) MD模拟得到的PPC离子凝胶中任意两个组分之间的相对结合能。(g) P12C6 PPC离子凝胶在Cu和SiO 2表面的界面相互作用能和内部相互作用能。(h)原始P12C6体系和引入20 mol%和80 mol%水后离子凝胶的内部相互作用能和离子凝胶与SiO底物之间的界面相互作用能。
图 5.(a) PPC离子凝胶传感器的相对电阻变化与应变曲线。(b) PPC离子凝胶在2% ~ 10%梯度循环应变下的响应曲线。(c) PPC离子凝胶在20% ~ 100%循环应变下的响应曲线。(d)拉伸速率为5 ~ 50 mmmin−1，拉伸应变为50%时离子凝胶的电响应。(e)在拉伸速率为100 ~ 400mm时，拉伸应变为50%时离子凝胶的电响应min−1。(f)离子凝胶传感器的响应时间。(g)在20%应变下，PPC离子凝胶在7000次加载-卸载循环中相对电阻随时间的变化。
图6. (a-e)分别监测肩部、手指、肘部、手腕和膝盖运动时，离子凝胶传感器的相对电阻变化。(f-h)在人体模型上应用三种代表性按摩手法时记录的相对阻力变化:分别为单指按
压、揉捏和滚动。
图7. (a)不同浓度PPC离子凝胶提取物作用下的相对细胞活力。(b) PPC离子凝胶对金黄色葡萄球菌的抑菌效果。(c)不同浓度下PPC离子凝胶的抑菌率。对照组和20、40、60、80、100 μg/mL浓度组的抑菌率分别为0%、67.35%、91.75%、97.07%、97.35%、99.45% (***P < 0.001)。
在本研究中，采用冻融诱导的物理交联策略，将左旋肉碱和柠檬酸(CAC)衍生的生物基离子液体纳入PVA-PEI网络，成功制备了具有良好生物相容性的离子凝胶。得益于CAC与聚合物基体之间良好的相容性，以及丰富的动态非共价相互作用，离子凝胶具有高拉伸性、可调的力学性能、强的界面附着力和稳定的离子电导率。CAC和PEI含量的系统调节表明，离子凝胶的机械和粘合性能是由内部内聚强度和界面相互作用之间的微妙平衡所控制的。因此，离子凝胶实现了高断裂应变和增强韧性，同时在各种基材上形成牢固的粘附，从而为合理设计可拉伸的离子凝胶建立了明确的结构-性能关系。由于其稳定的应变依赖电响应、快速的响应恢复行为和优异的循环耐久性，离子凝胶作为柔性应变传感器在宽应变和温度范围内表现出可靠的使用性能。此外，PEI所赋予的固有抗菌活性与生物衍生离子液体组分的优异生物相容性相结合，显著提高了材料在可穿戴应用中的生物安全性。这凸显了其在可穿戴传感器和医疗相关性电子领域的广阔潜力，为构建绿色、生物友好型多功能离子凝胶提供了一种新颖的设计方法。
全文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.176190
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