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地大武汉帅琴/欧阳磊团队: 两种纳米赤铁矿降解有机砷兽药对比研究

  • 2026-10-08 19:03:26
地大武汉帅琴/欧阳磊团队: 两种纳米赤铁矿降解有机砷兽药对比研究

研究背景

阿散酸 (p-ASA) 作为一种有机砷兽用药,曾广泛用于畜牧业以促进生长和防治肠道疾病。然而,使用过程中超过 90% 的 p-ASA 化合物不会被代谢,会以母体化合物的形式通过动物粪便排入环境,诱发土壤和水体中的砷污染。在自然环境中,p-ASA 可经由矿物介导的光催化过程转化为毒性更强的无机砷,对生态系统和人类健康构成潜在威胁。
赤铁矿 (α-Fe₂O₃) 是土壤和沉积物中常见的铁氧化物,具有较强的吸附和光催化性能。近年来,研究表明赤铁矿不同晶面(如 {001} 和 {012} 晶面)在吸附和催化过程中表现出显著差异。然而,关于不同晶面如何影响 p-ASA 等有机砷的光降解路径、砷的形态转化及其在固-液两相中的再分配行为,尚缺乏系统研究。

研究内容

针对上述问题,中国地质大学(武汉)帅琴 / 欧阳磊教授团队系统比较了以 {001} 晶面暴露为主的赤铁矿纳米片 (HNP) 和以 {012} 晶面暴露为主的赤铁矿纳米立方体 (HNC) 对 p-ASA 的光芬顿催化降解行为。
研究发现,HNC 在光芬顿反应中表现出更快的 p-ASA 降解速率(拟一级速率常数为 [15.29±0.79]×10⁻¹),显著优于 HNP [7.62±0.53]×10⁻²)。更为关键的是,HNC 系统促进了更彻底的脱砷反应,释放出更多无机砷进入溶液 (27.3% vs. 6.9%),表明其潜在的生态环境风险更高。原位表面增强拉曼光谱 (SHINERS) 表征发现,反应后 HNP 表面仍残留分子态的 p-ASA,而 HNC 表面则主要为降解后的有机产物。机制研究表明,羟基自由基 (·OH) 是主要活性物种,HNC 系统能产生更高浓度的自由基,这与其表面具有更多活性铁位点、更强的 H₂O₂ 和 p-ASA 共吸附能力密切相关。
  • Figure 1. Photocatalytic degradation kinetics of p-ASA on HNP and HNC. (a) Concentration profiles of p-ASA during photocatalytic degradation. (b) Langmuir–Hinshelwood pseudo-first-order kinetic fitting for the photodegradation data. (c–f) Dependence of the initial reaction rate constant on (c) hematite dosage, (d) p-ASA concentration, (e) H⁺ concentration, and (f) H₂O₂ concentration (pH=7).
  • Figure 2. (a) Scheme illustration the arsenic speciation analysis for p-ASA degradation on HNP and HNC. (b) The concentrations change of p-ASA, inorganic arsenic in solution and on the surface of HNP. (c) The concentrations change of p-ASA, inorganic arsenic in solution and on the surface of HNC. XPS analysis on (d) HNP and (e) HNC samples after p-ASA adsorption and degradation. SHINERS spectra of (f) HNP and (g) HNC reacted with p-ASA for 0,30,60,120 and 240 min.
工作亮点
  • p-ASA 在 HNC 和 HNP 上的光降解行为具有晶面依赖性,不同形态砷在不同晶面上有不同的迁移行为,HNP 有利于有机砷表面保留,而 HNC 则促进无机砷的释放。

  • 原位表面增强拉曼光谱可以实现不同形态砷的吸附、迁移行为研究,为有机砷的界面行为提供分子指纹信息。

相关成果以“Facet-dependent photo-Fenton degradation of p-arsanilic acid and arsenic redistribution on hematite”(《赤铁矿表面阿散酸的光芬顿降解及砷迁移的晶面依赖性行为研究》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 Environmental Science: Nano上。

论文信息

  • Facet-dependent photo-Fenton degradation of p-arsanilic acid and arsenic redistribution on hematite

    Yuhan Guo, Yixuan Song, Shengrui Xu, Zhenli Zhu, Lei Ouyang*, Qin Shuai*

    Environ. Sci.: Nano, 2026, 13, 2386-2395https://doi.org/10.1039/D6EN00232C

作者简介

欧阳磊

本文通讯作者中国地质大学(武汉)材料与化学学院,副教授。毕业于华中科技大学,师从朱丽华和唐和清教授,曾先后留学于美国普渡大学、德国耶拿大学。现担任中国矿物岩石地球化学学会第十一届理事会青年工作委员会委员、湖北省化学化工学会环境化学化工专业委员会委员,担任学术期刊《Atomic Spectroscopy》助理编辑、《岩矿测试》编委、《中国无机分析化学》第三届青年编委会委员、《理化检验-化学测试》青年编委,研究方向为基于原位拉曼光谱/红外光谱技术的环境界面行为原位监测及机制研究,新型绿色样品前处理技术开发及其在环境分析、地质分析中的应用等,在 ACS Nano, Adv. Func. Mater., Anal. Chem. Nano Res.等杂志发表 SCI 论文 30 余篇,先后荣获“最受欢迎老师”、湖北省教学成果奖二等奖、校级教学成果奖特等奖等多项奖励。

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帅琴

本文通讯作者,中国地质大学(武汉)材料与化学学院教授,博导。中国地质大学(武汉)教学名师,“应用化学”国家一流专业负责人、“地质分析卓越工程师教育培养计划”负责人,主讲课程“分析化学”MOOC 被认定为国家精品在线开放课程,获湖北省教学成果一等奖 1 项、二等奖 2 项。现担任“岩矿测试”副主编,中国地质学会第八届岩矿测试技术专业委员会副主任委员及中国计量测试学会地质矿产实验测试分会副主任委员。先后承担或完成国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科技部国际合作基金、湖北省重点研发计划、地调局地质调查工作项目等 20 余项。获原地矿部科技成果二等奖一项、三等奖一项,湖北省科技进步一等奖、二等奖各一项。在国内外公开发表学术论文 100 余篇,其中 80 余篇被 SCI 收录。

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