武汉理工AFM:CVT+高能球磨协同制备BP/Te@C复合材料--高性能界面锂扩散和存储

固相合成电池材料

熔融淬火制备固态电池材料

CVT+高能球磨协同制备BP/Te@C复合材料--高性能界面锂扩散和存储

一、背景介绍

锂离子电池已成为便携电子与电动汽车的主流储能方案，传统碳基负极容量有限，难以满足高能量密度需求。黑磷（BP）理论容量高达2596mAh·g⁻¹，层间间距大、离子传输潜力优异，但存在本征导电性低、嵌锂体积膨胀≈300%、中间产物溶解等瓶颈，导致循环中容量快速衰减。

为解决上述问题，武汉理工大学丁瑶教授团队通过CVT化学气相传输合成与分步高能球磨，构建BP/Te@C三维网络复合材料，形成稳定电子供体-受体（D-A）体系，显著提升界面锂扩散与存储性能，相关成果发表于Advanced Functional Materials。

二、材料简介

BP/Te@C是一种三维海绵状网络结构复合材料：Te与碳组分作为电子供体，BP作为电子受体，二者被限域在碳层构筑的纳米腔中，形成2D离子扩散通道。材料中BP含量8.12wt%，Te含量45.42wt%，兼具高容量、高导电、结构稳定与宽温适应性，是极具潜力的磷基锂电负极材料。

三、主要性质

1.电子结构：形成Te→BP高效电子转移，提升整体导电性，费米能级附近电子态密度显著提高；

2.结构特性：3D碳网络提供力学支撑，Te的高延展性缓冲体积膨胀，循环中结构持续细化稳定；

3.离子传输：Li⁺优先在BP-Te层间吸附扩散，吸附能低至-3.25eV，扩散势垒远低于表面扩散；

4.电化学性能：3A·g⁻¹下比容量734.4mAh·g⁻¹，1A·g⁻¹循环1000周容量稳定700mAh·g⁻¹；-20℃仍可稳定工作；LiFePO₄||BP/Te@C全电池功率密度4051.6W·kg⁻¹，100周容量保持率90.7%。

四、合成生长与器件制备

（一）黑磷（BP）单晶化学气相输运CVT合成

1.原料准备：红磷300mg、Sn20mg、Bi40mg、I₂50mg，纯度均≥99.999%；

2.CVT合成：将原料装入石英管（长10cm、内径1.0cm、壁厚0.2cm）高真空熔融密封后，置于马弗炉升温至650℃保温5h，8h缓慢降至480℃，自然冷却至室温；

3.后处理：氩气手套箱内开管，收集BP单晶，惰性气氛保存。

（2）BP/Te@C复合材料两步高能球磨

1.第一步球磨：BP与Te按摩尔比1:1混合，球料比1:50，500rpm球磨12h，得到BP/Te复合物；

2.第二步球磨：BP/Te、石墨烯、碳纳米管按质量比5:4:1混合，球料比1:50，500rpm球磨12h，得到BP/Te@C。

（3）电池制备

1.极片制备：BP/Te@C、SuperP、PVDF按质量比8:1:1，以NMP为溶剂制浆，涂覆于铜箔，60℃真空烘干10h；

2.半电池装配：CR2016扣式电池，以锂片为对电极，电解液为1.0MLiPF₆（EC:DMC=1:1，体积比），隔膜为Celgard250；

3.全电池装配：BP/Te@C负极预循环后放电至0.1V，与LiFePO₄正极配对，电压窗口0.6–3.8V。

五、表征测量

1.物相与结构：XRD、Raman、XAS确认晶体结构与电子转移；XPS验证Te-C、P-C、Te-P化学键形成；

2.微观形貌：SEM、TEM、STEM-HAADF表征层状结构与元素分布；3D断层重建揭示循环前后三维结构演化；

3.电化学测试：CV、EIS、GITT、恒流充放电、高低温测试、全电池性能测试；

4.理论计算：DFT计算Li⁺吸附能、扩散势垒、电子态密度，揭示界面储锂机制。

六、图文解析

图5.BP/Te@C负极的电化学反应机制及原位产物。(a)用于XRD和XPS测试的BP/Te@C负极的代表性充放电曲线。(b, c)对应BP/Te@C负极充放电状态的高分辨率离位XPS光电子谱，Te 3d (b) 和 P 2p (c)。(d) BP/Te@C负极的离位XRD曲线。(e, f)通过飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）对选定的BP/Te@C (e) 和 BP@C (f)二次离子片段进行的三维渲染可视化。(g) BP/Te@C和BP@C的固体电解质界面（SEI）组分示意图。(h) 从BP/Te@C负极获得的代表性二次离子片段的归一化深度分布。

七、文章成果

1.首创化学气相输运CVT法+分步高能球磨制备BP/Te@C三维网络，构建高效电子D-A体系；

2.揭示BP-Te界面锂扩散存储新机制，解决黑磷负极膨胀、溶解、导电性差三大难题；

3.半电池与全电池均实现高倍率、长循环、宽温域性能，功率密度突破4000W·kg⁻¹；

4.为高性能磷基负极的结构设计与工业化应用提供可复制的合成策略。

八、应用前景

BP/Te@C材料可用于高功率锂离子电池，适配电动汽车、便携电子、低温储能设备等场景；其设计思路可拓展至钠离子电池、钾离子电池等下一代储能体系，推动磷基电极材料的实用化发展。

九、总结

武汉理工大学丁瑶教授科研团队以CVT法合成制备高纯黑磷，结合分步高能球磨构建BP/Te@C复合材料，通过电子D-A体系与三维限域结构协同优化，实现高效界面锂扩散与稳定存储，为突破黑磷负极性能瓶颈提供全新方案，在先进储能领域具有重要研究价值与应用潜力。

• 一作：Xiangning Chen、Feiyue Wang、Hongwei Cai

• 通讯作者：Yao Ding（丁瑶）、Ruohan Yu

• 主要单位：武汉理工大学材料科学与工程学院、武汉理工大学三亚科教创新园、湖北隆中实验室

• 发表时间：2026年

• 发表期刊：Advanced Functional Materials（AFM）

• 中科院分区：1区

• 文章题目：Electron Donor-Acceptor Systems With Black Phosphorus and Tellurium for High-Performance Interfacial Lithium Diffusion and Storage

• 文章链接：https://doi.org/10.1002/adfm.75285

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