湖北大学李金华、武汉大学台启东、半导体所游经碧团队Nature子刊!!突破高湿制备瓶颈!新型结晶策略打造高性能 CsPbI₃钙钛矿电池

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全无机 CsPbI₃钙钛矿材料凭借出众的化学稳定性与优异光电特性，成为光伏领域重点研究方向，在新型太阳能电池研发中具备极高应用潜力。但该材料存在明显短板，Cs⁺离子半径偏小，易引发自身晶格结构畸变，暴露在自然环境尤其是潮湿空气中时，极易从具备光电活性的物相转变为无光电作用的 δ 相，直接破坏器件基础性能。现阶段业内制备高效率 CsPbI₃钙钛矿太阳能电池，大多依赖惰性气体密闭环境或严格低湿度条件，苛刻的制备环境要求大幅增加生产成本，也阻碍了该类电池规模化量产与工业化落地。如何摆脱制备过程对环境湿度的严苛限制，在常规空气乃至高湿环境下，制备出效率高、稳定性强的 CsPbI₃钙钛矿太阳能电池，已成为无机钙钛矿光伏领域亟待攻克的核心难题，也是推动其从实验室走向实际应用的关键所在。

在这项研究中，研究人员由湖北大学、武汉大学与中科院半导体研究所团队联合开展攻关，创新性提出丙基三乙氧基硅烷介导的湿度响应结晶新方法，专门适配高湿度空气环境下高质量 CsPbI₃薄膜的制备工作。研究证实，丙基三乙氧基硅烷中的硅氧烷基团可精准捕捉 DMAPbI₃中间相内的 DMA⁺离子，加快 DMA⁺离子释放进程，同时推动 Cs⁺离子快速嵌入晶格内部，从根本上提速薄膜结晶动力学过程。该研究 2022 级硕士研究生戴维德仁为论文第一作者，实验数据显示，在 55% 相对湿度条件下制备的电池，光电转换效率可达 21.00%，填充因子达到 86.1%；调整制备环境至 25% 相对湿度时，器件效率提升至 21.85%；采用氮气氛围旋涂搭配空气退火工艺后，电池最高效率突破 22.60%，经权威认证效率为 22.02%。除此之外，经过丙基三乙氧基硅烷改性处理的器件，在自然环境工况下展现出突出的长期运行稳定性。

本次研究系统验证了丙基三乙氧基硅烷的双重作用机制，该物质可与环境水分发生反应，生成 Si-O-Pb 与 Si-O-Si 交织的疏水网络结构，实现对钙钛矿晶格的原位交联加固，增强晶格内部结合力，有效隔绝外界水分侵蚀。同时其能够促使 DMA⁺离子从 DMAPbI₃框架中分离，加快 CsPbI₃完整晶体结构成型，最终在高湿环境下获得结晶质量佳、物相结构稳定的钙钛矿薄膜。不同湿度条件下制备的器件性能差距极小，充分印证该结晶策略具备良好的湿度耐受能力，其中 50% 以上高湿度环境下取得的效率成果，已跻身同领域顶尖水平。该研究有效破解了无机钙钛矿器件制备受环境湿度制约的行业痛点，无需复杂惰性环境设备即可制备高性能电池，为简化生产流程、控制制造成本提供了可靠技术路径，也为 CsPbI₃钙钛矿太阳能电池规模化量产、商业化推广以及长寿命稳定器件开发，奠定了重要理论与实践基础。