武汉理工大学邹浩然/张文/张帆等:协同界面电子结构与多组分活性调控,实现低能垒高效析氢催化体系构建

导读

随着全球能源结构向低碳化、可持续方向加速转型，绿色高效制氢技术已成为支撑氢能规模化应用的关键基础。其中，电解水析氢反应（HER）因其零碳排放和环境友好特性被认为是最具前景的制氢途径之一。然而，HER 过程动力学缓慢，严重依赖高效电催化剂。目前广泛应用的贵金属催化剂虽然具有优异活性，但其高成本和资源稀缺性难以满足大规模应用需求。因此，开发高活性、低成本且稳定的非贵金属电催化剂，并从本质上突破电荷传输受限和活性位点不足等瓶颈，已成为电催化析氢领域亟待解决的核心科学问题。

针对上述挑战，本领域逐渐形成了成分—界面—载体协同设计的新思路：在成分层面，通过构建异质结构引入多活性组分，实现氢吸附、电子转移与氢脱附过程的协同优化；在界面层面，利用不同相之间的电子耦合调控反应能垒；在载体层面，引入高导电二维材料以构建高效电子传输网络。特别是，将高熵设计理念引入二维 MXene 体系，可通过多主元占位诱导晶格畸变与电子结构调制，在提升电导率的同时引入更多潜在活性位点，为构筑高性能 HER 催化体系提供了新的材料设计范式。

本研究通过水热法在HE-M₄C₃T_x MXene（M = Ti、V、Mo、Nb、Ta）上成功复合生长MoSe₂和Ni₃Se₄纳米材料，构筑了一种新型异质结构催化剂。该设计利用高熵MXene优异的导电性及多元素协同效应，不仅促进电子高效传输，还为MoSe₂和Ni₃Se₄纳米片的均匀分布提供了稳固平台，从而暴露出丰富的活性位点。在0.5 M H₂SO₄中，MoSe₂/Ni₃Se₄/M₄C₃T_x在10 mA·cm⁻²电流密度下的过电位仅为67 mV，Tafel斜率为68.7 mV·dec⁻¹；而在1.0 M KOH中，10 mA·cm⁻²电流密度对应的过电位为73 mV，Tafel斜率为77.8 mV·dec⁻¹。

此外，该催化剂在酸性和碱性条件下均表现出优异的长期稳定性。研究结果为高熵 MXene 基异质结构电催化剂的设计提供了新的思路和潜在候选体系，对非贵金属高效制氢材料的发展具有重要参考价值。