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武汉理工周静&陈文|六方氮化硼与空心二氧化硅@纳米金刚石填料协同增强PTFE复合材料的导热与低介电性能 | Compos. Sci. Technol.

2026-10-08 20:11:52

随着人工智能计算（包括数据中心、高性能计算和AI加速器）的快速发展，电子系统需要在高频下处理海量数据流。高速数据传输和高功率AI芯片集成对覆铜层压板的信号完整性和热管理提出了前所未有的压力。因此，开发同时具有优异介电和导热性能的先进复合介质基板，已成为克服硬件性能瓶颈、确保高频电子器件长期可靠性的关键任务。

聚四氟乙烯（PTFE）因其低介电常数、低介电损耗和优异的化学稳定性而成为有前景的候选材料，但其本征低导热率和高热膨胀系数限制了其在高集成度、高功率密度电子器件中的应用。

针对上述问题，武汉理工大学周静教授和陈文教授团队将二维六方氮化硼（hBN）片与空心二氧化硅@纳米金刚石（HSM@ND）杂化填料共同引入PTFE基体中。HSM@ND有效抑制了hBN在加工过程中的面内取向，显著提高了其在复合材料中的通面连通性。同时，HSM@ND颗粒可以填充hBN片之间的间隙，构建高效的导热网络。当HSM@ND和hBN的填充含量分别为20 vol%和10 vol%时，复合材料的通面和面内热导率分别达到0.62 W/m·K和0.82 W/m·K，比纯PTFE分别提高了158.3%和241.7%。同时，热膨胀系数比纯PTFE降低了48.1%。此外，该复合材料在10 GHz下保持了低介电常数（2.15）和低介电损耗（0.0012）。该工作为设计具有增强热性能和优异介电性能的PTFE基复合材料提供了一种有效方法。

相关研究以“Polytetrafluoroethylene composites with enhanced thermal conductivity and low dielectric constant enabled by hexagonal boron nitride and hollow silica@nanodiamond fillers”为题发表于Composites Science and Technology期刊上。

技术路线

核心创新：利用HSM@ND球形颗粒（含空气内核，超低介电常数）与hBN二维片状填料的协同效应，通过HSM@ND的空间位阻和剪切场扰动作用抑制hBN的面内取向，提高其通面连通性，同时HSM@ND作为导热节点填充hBN片间间隙，构建连续高效导热网络，实现PTFE复合材料导热性能与介电性能的平衡。

1. 材料体系

基体：PTFE乳液（60 wt%固含量）；

球形填料：HSM@ND（空心SiO₂微球表面包覆纳米金刚石），粒径2 μm，ND粒径50 nm，20 vol%固定添加；

二维填料：hBN片，平均横向尺寸20 μm，添加量0–10 vol%（3、6、10 vol%）；总填料含量：30 vol%。

2. 填料与复合材料制备

HSM合成：硬模板法（聚苯乙烯微球为模板，TEOS水解包覆，煅烧去除模板）；HSM@ND制备：HSM经PDDA处理带正电，与带负电ND水分散液静电吸附，之后在80°C干燥制得。

复合工艺：将填料与PTFE乳液经过离心混合（2000 rpm, 2 min）后，添加乙醇（总质量45%）诱导破乳（800 rpm, 30 s），反复折叠压延成薄片（辊速1 m/min），之后在260°C温度下干燥72 h，随后385°C真空热压（10 MPa, 2 h）。

3. 样品命名

hBN-0：20 vol% HSM@ND + 0 vol% hBN；hBN-3：20 vol% HSM@ND + 3 vol% hBN；hBN-6：20 vol% HSM@ND + 6 vol% hBN；hBN-10：20 vol% HSM@ND + 10 vol% hBN。

4. 表征方法

微观结构：SEM、TEM、XRD、FTIR；

热导率：激光闪射法（LFA 467），λ=α·C·ρ；

热膨胀系数：TMA（IPC-TM-650）；

介电性能：VNA（5–35 GHz），带线法；

有限元模拟：COMSOL Multiphysics；

结晶度：DSC，Xc=ΔHm/(ΔHmex·(1-α))。

结果分析

一、填料结构

hBN(a)、HSM (b)及HSM@ND(c)的SEM图像；HSM@ND的TEM图像(d)；hBN与HSM@ND的XRD图谱(e)及FTIR谱图(f)

hBN呈现典型的片状形貌，平均横向尺寸20 μm；HSM展现了光滑表面，粒径2 μm；HSM@ND中ND均匀包覆形成粗糙表面。

TEM形貌确认了粒子的中空结构；

XRD中展现了hBN为六方BN标准衍射峰；HSM@ND在15–30°宽峰为HSM无定形结构，43.9°和75.3°为ND的(111)和(220)晶面；

FTIR：hBN在819 cm⁻¹和1370 cm⁻¹(B-N弯曲和伸缩)；HSM@ND在461、801、1100 cm⁻¹(Si-O-Si弯曲/对称/不对称伸缩)，1794 cm⁻¹(ND表面含氧官能团C=O)，1624和3456 cm⁻¹(羟基)。

二、复合材料微观结构

HSM @ND/PTFE(a)、hBN/PTFE(b)及hBN/HSM@ND/PTFE(c)复合材料的横截面扫描电镜图像；hBN/ HSM @ND/PTFE复合材料在压延过程中的hBN取向示意图(d)；复合材料的XRD图谱(e)与DSC曲线(f)

hBN-0：HSM@ND球形颗粒随机分散于PTFE基体中；

hBN-10(仅hBN)：hBN呈现各向异性分布，大多沿面内方向取向；

hBN-10(与HSM@ND共混)：hBN取向更随机(HSM@ND的空间位阻和剪切场扰动)；

XRD：hBN/PTFE的I002/I100比值~1594(高度面内取向)；hBN/HSM@ND/PTFE的比值降至~471(取向被扰乱)；

DSC：结晶度随hBN含量增加而降低（hBN空间位阻限制PTFE结晶）；

拉伸强度：随hBN含量增加而下降(填料破坏PTFE基体连续性)。

三、导热性能

不同hBN含量复合材料的TC值(a)及面外TC增强效率(b)

hBN-10的面外TC=0.62W/m·K(比纯PTFE 0.24W/m·K提高158.3%)，面内TC=0.82 W/m·K(提高241.7%)；

面外TC增强效率：随hBN含量增加而上升，hBN-10时η1vol%=10.7%。作为对比，hBN/PTFE单填料体系在30vol%时增强效率仅8.2%，证明杂化填料体系中hBN利用效率更高；

Hashin-Shtrikman模型分析：当hBN含量为3vol%时，实验TC值与HS下限吻合，χinterconnectivity极低(hBN间接触少)；随hBN含量增加，实验TC逐渐偏离HS下限，χinterconnectivity增加。对比分析表明，杂化填料体系中hBN的连通性高于单填料体系，原因是hBN面内取向降低，促进厚度方向更多接触；

基于HS模型的hBN/HSM@ND/PTFE复合材料实验值与理论值面外热导率（TC）对比(a)；hBN/HSM@ND/PTFE复合材料中填料的有效互连系数（Xinterconnectivity）(b)

COMSOL模拟：HSM@ND/PTFE中热流集中在ND壳层，但球形填料点接触难以形成连续导热通路；hBN/HSM@ND/PTFE中，hBN构建长程导热通路，HSM@ND填充hBN间隙并作为导热节点，ND与hBN的声子谱匹配更好，降低界面热阻。

HSM @ND/PTFE与hBN/ HSM @ND/PTFE复合材料的温度分布（a、c）及热流密度分布（b、d）的模拟结果

四、热膨胀性能

hBN-10的CTE为82 ppm/°C，比纯PTFE(158 ppm/°C)降低48.1%。这是因为刚性陶瓷填料部分替代高CTE的PTFE，同时刚性填料的空间位阻效应限制PTFE链段热运动。

不同hBN含量下的CTE值(a)及CTE降低率(b)

五、高频介电性能（5–35 GHz）

介电常数：所有复合材料在5–35 GHz范围内介电常数稳定(电子极化和原子极化可快速跟随交变电场，频率依赖性弱)。hBN-0的Dk=2.02(低于纯PTFE的2.1)，因HSM内空气有效降低极化密度；随hBN含量增加，Dk逐渐上升(hBN本征Dk~4.5)。hBN-10的Dk=2.15，仅比纯PTFE高2.4%。

介电损耗：Df随频率增加而上升(偶极取向极化弛豫和离子电导损耗增强)。hBN-10在10 GHz下Df=0.0012。

复合材料介电常数(a)与介电损耗(b)的频率依赖性

与文献和商用基板对比可知，本工作hBN-10的综合性能(TC 0.62 W/m·K，D_k2.15，D_f0.0012)优于多数已报道PTFE基复合材料和部分商用高频基板。

全文总结

本研究通过HSM@ND球形颗粒与hBN二维片状填料的协同设计，成功制备了兼具优异导热性能和介电性能的PTFE基复合材料。

1. 核心结论

（1）hBN-10(20 vol% HSM@ND + 10 vol% hBN)的通面热导率0.62 W/m·K，比纯PTFE提高158.3%；面内热导率0.82 W/m·K，提高241.7%；

（2）hBN-10的通面TC增强效率为10.7%，而hBN/PTFE单填料体系在30 vol%时仅8.2%，证明杂化填料中hBN利用效率更高；

（3）hBN-10的热膨胀系数82 ppm/°C，比纯PTFE降低48.1%；

（4）hBN-10在10 GHz下的介电常数为2.15，仅比纯PTFE高2.4%；介电损耗为0.0012；

（5）HSM@ND的空心结构贡献了低介电常数；HSM@ND的球形形态有效抑制hBN面内取向，提高通面连通性；ND与hBN的声子谱匹配降低了界面热阻。

2. 研究价值与意义

策略创新：首次将空心HSM@ND(超低Dk)与hBN(高TC)结合，同时解决PTFE导热差和取向导致通面导热低的问题，实现导热-介电性能平衡；

机制阐明：揭示了HSM@ND通过空间位阻和剪切场扰动抑制hBN面内取向的机制；HS模型和COMSOL模拟验证了杂化填料体系中hBN连通性优于单填料体系；

性能突破：10 vol% hBN+20 vol% HSM@ND获得0.62 W/m·K通面TC，比纯PTFE提高158.3%；Dk仅2.15，Df仅0.0012，综合性能优于多数文献报道和商用产品；

工艺兼容：压延+真空热压工艺与现有覆铜层压板制造流程兼容，具备工业化可行性。

通讯作者简介

周静，武汉理工大学材料科学与工程学院教授、博士生导师。长期致力于压电陶瓷、压电纤维复合材料、高频微波介电陶瓷及其复合材料的研制，攻克高频高速复合材料“卡脖子”难题。围绕忆阻器及类脑神经形态信息处理的基础物理问题，成功构筑忆阻器及压电/铁电异质与复合体系，推动了器件电学响应、类脑计算能力与运行稳定性的协同优化。围绕跨介质通信的关键科学问题，基于电–机–磁多场耦合的科学思想与调控策略，实现了极低频跨介质磁场通信与跨域能量传输。承担国家重大工程、国家自然科学基金项目、科技部重点研发计划、基础加强项目等二十多项国家及省部级科研项目。获得中国发明创业成果奖一等奖，国家级教学成果二等奖，湖北省科技进步二等奖多次，授权发明专利61项，转化15项，发表学术论文200余篇。

陈文，武汉理工大学材料科学与工程学院首席教授。面向物联网、信息产业和能源环境等应用领域，长期致力于功能材料结构与物理效应及在新能源、智能传感等领域应用的研究，探明材料与器件的多场信息响应机理，开发一系列高性能压电/介电材料、新型功能薄膜、新型纳米复合材料等功能材料与器件，并在多场景中得到应用验证。主持国家自然科学基金、国家国际合作专项、基础加强计划重点基础研究、“一条龙”关键材料攻关项目等数十余项国家级科研项目，研发系列产品在多场景中得到应用验证。获省部级科技奖一等奖2项、二等奖2项，国家级教学成果奖二等奖1项，在国内外学术刊物上发表学术论文300多篇，授权国家发明专利50余件(其中俄罗斯发明专利4件，美国专利2件)，多项专利成果得到推广应用。

原文：Changqing Zhu, Xin Li, Jie Shen, Jing Zhou, Wen Chen. Polytetrafluoroethylene composites with enhanced thermal conductivity and low dielectric constant enabled by hexagonal boron nitride and hollow silica@nanodiamond fillers. Composites Science and Technology, 2026, 281, 111669.

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