武汉科技大学郑安民/刘国亮&武汉大学洪昕林&香港理工大学李光超.JACS|通过不饱和ZrOx催化剂位点促进C–C偶联,实现CO2选择性加氢制烯烃
第一作者：刘唐康（武汉大学和武汉科技大学联合培养）
通讯作者：武汉科技大学郑安民教授/刘国亮教授、武汉大学洪昕林教授和香港理工大学李光超教授
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●「文章亮点」●
由于低成本、高反应活性和高选择性的催化剂比较稀缺，所以利用可再生的氢气直接将CO2加氢转化为烯烃等合成燃料一直面临巨大挑战。目前的催化剂体系由于通常表现出较高的CO选择性，或者直接生成正构烷烃，导致烯烃/烷烃（O/P）比例比较低。基于此，武汉科技大学郑安民/刘国亮教授课题组联合武汉大学洪昕林教授和香港理工大学李光超教授团队开发了一种不饱和ZrOx修饰的铁催化剂（Na–Fe/a-ZrO2），该催化剂在CO2选择性加氢中可提供超过80%的烯烃选择性，同时将CO和CH4的选择性降低到25%以下，烯烃/烷烃（O/P）比例可提高到28倍。经过多模态原位/操作光谱和真空紫外光电离质谱（SVUV-PIMS）测试分析，不饱和的ZrOx催化剂位点可调节在表面吸附的*CO中间体的活化模式，然后选择性的促进*CO插入到烷基当中。这个过程可直接消耗掉通过解吸生成的一些副产物中间体，从而实现CO2高选择性加氢合成烯烃。●「图表赏析」●
Figure S1.(a) 非晶ZrO2(a-ZrO2) 的XRD图谱和 (b) N2 吸附等温曲线。
Figure S2. Fe、Na 和 Zr 元素映射对比显示已使用的 1ZrOx/Na-Fe 样品的 STEM 图像。
Figure S3. 铁催化剂下CO2选择性加氢性能对比。反应条件: H2/CO2 as 3 by volume, 1 MPa, 320 oC, and 3000 mL gcat-1 h-1。
Figure S4. Na含量对CO2选择性加氢催化性能的影响。(a) 各种催化剂的产物分布、CO2转化率、CO选择性以及烯烃产率（b）。
Figure S5. Fe 含量对 CO2 选择性加氢催化性能的影响。(a) 各种催化剂的产物分布、CO2 转化率、CO 选择性以及烯烃产率 (b) 。
Figure S6. 各种载体对CO2选择性加氢催化性能的影响。(a) 产品分布、CO2转化率、CO选择性以及烯烃产率（b) 。
Figure S7. Na-Fe/m-ZrO2的详细烷烃和烯烃分布、Anderson-Schulz-Flory图以及对应的α值（α代表链增长的概率）。
Figure S8. Na-Fe/t-ZrO2的详细烷烃和烯烃分布、Anderson-Schulz-Flory图以及相应的α值（α代表链增长的概率）。
《所有看似无用的深耕，终会在某天开花结果》
