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背景介绍

水系锌 - 碘电池凭借碘资源丰富、多电子氧化还原特性,成为高安全、低成本储能领域的研究热点。但传统水系锌 - 碘电池仅能实现2 电子 / 4 电子碘转化,比容量与能量密度受限;而激活碘I5+(IO3-) 的 12 电子全可逆转化路径(I⁻/IO₃⁻,理论比容量 1266 mAh g-1),可突破能量密度瓶颈。
然而高价碘物种在水系环境中极易溶解、水解,引发严重穿梭副反应,且静态电池中 I+/IO3-放电平台极短、循环稳定性极差;同时溴 / 碘异卤素体系中,未被调控的卤素穿梭会腐蚀锌负极,大幅劣化电池性能。如何在静态水系电池中稳定高价碘、实现高效可逆多电子卤素转化,成为制约该领域发展的核心难题。
武汉理工大学罗雯、麦立强、Kai Fu在《Journal of the American Chemical Society》上发表了题为“Dynamic Interfacial Complexation Engineering Enables Multielectron Ah-Level Halogen Conversion Batteries”的研究论文。
本文亮点

1.创新策略:提出动态界面络合工程,将溴介导 12 电子碘转化与动态富溴界面络合耦合,首次在静态水系锌 - 卤素电池中实现碘 12 电子可逆转化 + 溴可逆容量协同输出。
2.关键添加剂:选用N - 丁基 - N - 甲基哌啶溴(BMPBr) 为多功能添加剂,BMP+与多溴物种自组装形成油状界面相,双重稳定新生 IO3-与可溶性卤素中间体。
3.性能突破:高载量碘正极(10 mg cm-2)在 20 A g-1 下实现1937 mAh g-1(碘基) 比容量,8300 次循环容量保持率 99.0%;1.2 Ah 软包电池面容量达 19.4 mAh cm-2,能量密度 300.4 Wh kg-1。
4.机制清晰:通过原位表征与理论计算,揭示油状界面相的梯度分布、动态可逆形成机制,明确 I/Br 协同多电子转化路径。
图文导读


图1:多电子转化途径与动态有机复合层

图2:BMP+对多卤化物的络合效应

图3:电化学过程机制表征

图4:正极界面动态演化

图5:电池电化学性能
结论

本工作开发动态界面络合工程,以 BMPBr 为多功能添加剂,在静态水系锌 - 卤素电池中实现碘 12 电子深度转化与溴可逆容量协同。BMP⁺与多溴物种自组装的动态油状界面相,有效稳定高价 IO3-、抑制卤素穿梭与副反应,同步优化 I/Br 多电子反应可逆性。电池实现超高比容量、长循环、高倍率性能,1.2 Ah 软包电池验证安时级规模化可行性,为高能量密度水系多电子卤素电池提供全新界面设计范式。
文献信息

Ruixi Chen, Kai Fu*, Hongwei Cai, Zhaohui Deng, Xue Liu, Boyu Xing, Zibing Pi, Pu Cai, Pei Wang, Xinfei Wu, Wen Luo*, Liqiang Mai*.Dynamic Interfacial Complexation Engineering Enables Multielectron Ah-Level Halogen Conversion Batteries.Journal of the American Chemical Society.
DOI:10.1021/jacs.6c00787

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