弹性热聚合物因具有低应力驱动（约10 MPa）、高能效（性能系数＞15）、环境友好及易加工等优势，已成为弹热制冷领域固态制冷剂的首选材料。目前已发现多种具有显著弹热效应的聚合物，如SEBS、PVDF基聚合物及橡胶等。它们的共同机制在于应变诱导的分子有序化：SEBS通过链取向产生绝热温变；PVDF基材料依靠相变提升效应；橡胶则借助应变诱导结晶实现弹热响应，但其固有链无序性限制了结晶度与性能提升。
热塑性聚氨酯（TPU）作为一种软硬段可调的橡胶材料，其弹热性能可通过结构设计进一步优化。软段的规整度影响结晶能力，而软硬段间的相互作用与相分离行为则调控长程有序性。因此，通过调控软段结构及相分离程度，有望在保持高弹性的同时提升弹热效应。
美国宾夕法尼亚州立大学王庆教授、武汉理工大学聂帅、熊传溪教授等研究人员针对弹性热聚合物材料因分子链固有无序性导致应变诱导结晶受限、制冷效应不足的核心问题，提出并实现了一种耦合短程与长程有序的分子设计策略。通过选用高度有序的聚四氢呋喃二醇（PTMEG）作为软段，结合脂环族二异氰酸酯（HMDI）构建弱相互作用的硬段，成功合成出热塑性聚氨酯橡胶HM-PTMEG。该材料在拉伸过程中表现出显著的应变诱导结晶行为，结晶度达66.3%，并同时具备优异的熵弹性。其在拉伸比7时获得20.1 K的绝热温降与179.8 J kg-1 K-1的等温熵变，性能超越所有已报道弹性热聚合物，揭示了有序结构对提升弹性热效应的关键作用。基于此材料，团队进一步开发了卷对卷拉伸制冷装置，有效解决了传统拉伸型器件空间需求大、热损耗高的局限，实现了7.7 K的最大温降与38.4 W的冷却功率。相关研究成果以“Highly ordered rubbers with a giant elastocaloric effect”为题发表在Sci. Adv.上。
“耦合有序”的分子设计新策略：针对橡胶类材料分子链本征无序限制应变诱导结晶的关键问题，研究首次明确提出并验证了通过同时提升短程有序（软段规整度）与长程有序（软硬相分离程度） 来协同增强弹性热效应的设计思路。
创制了具有纪录级弹性热性能的聚合物材料：通过选用高度有序的聚醚软段（PTMEG）与弱相互作用的脂环族二异氰酸酯硬段（HMDI）组合，研制出热塑性聚氨酯HM-PTMEG。其绝热温变（20.1 K）与等温熵变（179.8 J kg-1 K-1）均大幅超越以往所有弹性热聚合物。
揭示了弱相界相互作用促进长程有序与结晶的机理：通过实验与模拟证明，采用脂环族硬段可显著削弱软硬段间的氢键作用，形成清晰的锐利相界面，从而减少内摩擦、改善相分离，使软段在拉伸时更易发生协同取向与结晶，从机理层面解释了性能突破的结构根源。
紧凑高效的卷对卷拉伸制冷器件架构：为解决传统拉伸器件空间需求大、热损耗高的工程难题，首次设计了基于弹性热橡胶的卷对卷连续拉伸制冷装置。该器件能在有限体积内容纳多层制冷材料，实现最大7.7 K的温降与38.4 W的冷却功率。
这项研究利用一系列结构系统性变化的热塑性聚氨酯（TPU），探讨了弹性体分子有序性对弹性热效应（eCE）的影响。尽管橡胶分子本身具有无序性，但通过同时增强短程和长程有序性，实现了极高的弹性热性能，远超先前报道的弹性热聚合物。此外，利用结构优化的TPU开发了一种卷对卷制冷装置，以克服传统拉伸制冷系统通常需要较大体积来容纳运行所需的高应变的局限性。该卷对卷制冷聚合物装置实现了高达7.7 K的最大温降。这些优异的弹性热性能表明，基于结构有序弹性体的固态制冷剂有望成为未来实际应用的理想候选材料。将热塑性弹性体中的短程和长程有序性耦合起来的策略，可能会为设计其他热量和能量转换聚合物材料开辟道路。
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ady2745（点击文末阅读原文可下载原文献）
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