标题：Cellulose Nanofibril-Filled Damping and LubricatingHydrogels for Mitigating Friction-Induced Vibration of
Polyurethane Composites
作者：Zhanmo Zheng1,2 Conglin Dong1,2 Xiuqin Bai1,2 Chengqing Yuan1,2 Tun Cai1,2 Yiwei Wang3 Pengfei Jing
DOI：https://doi.org/10.1002/smll.202513307水下机械设备（如船舶艉轴轴承）广泛使用热塑性聚氨酯（TPU）作为水润滑摩擦材料，但面临严峻挑战：（1）润滑失效：TPU亲水性差，难以在摩擦界面形成稳定水膜，低速高载下易陷入边界润滑或干摩擦，导致粘滑振动和异常磨损；（2）振动噪声：摩擦激励力与材料阻尼不足引发剧烈振动和噪声，严重影响设备可靠性和隐蔽性。传统方法（如添加纳米润滑剂或引入阻尼添加剂）往往顾此失彼，改善润滑可能损害力学性能，增强阻尼可能牺牲摩擦性能。因此，亟需一种能同时提升润滑与阻尼的改性策略。
水凝胶具有优异的水合润滑和粘弹耗能特性，但纯PVA水凝胶机械强度低、脆性大。利用纳米纤维素增强和牺牲网络策略可改善其性能，但将具有可逆动态交联的高阻尼水凝胶用于聚合物摩擦材料改性，同时解决润滑与减振降噪问题，尚未见系统研究。
本研究目标是开发一种多交联PVA水凝胶（MCPH）功能填料，通过羧基化纳米纤维素（cCNFs）增强和多重可逆相互作用（硼酸酯键、Fe³⁺-羧基配位、氢键），赋予TPU复合材料"润滑-阻尼协同"功能，实现水环境下低摩擦、高阻尼、减振降噪一体化。
具体目标包括：
图1（a）MCPH的合成步骤示意图；水凝胶中多重可逆交联网络的示意图：（b）硼酸酯键，（c）Fe³⁺-羧基配位相互作用，（d）氢键。
图2 （a）不同浓度胶体cCNFs悬浮液的丁达尔效应；（b）cCNFs的TEM图像；（c）cCNFs的拉曼光谱；（d, e）所制备PVA基水凝胶的拉曼光谱；（f）MCPH水分散液的紫外-可见吸收光谱；（g）cCNFs、PVA和MPCH的XRD光谱；所制备PVA基水凝胶的溶胀行为：（h）Qsr和（i）Qesr与Cw；所制备PVA基水凝胶的SEM图像：（j）PVA，（k）PVA-BA，（l）PVA-BA-cCNFs，和（m）PVA-BA-cCNFs-Fe³⁺。数值代表平均值，误差线代表标准偏差（n=3）。
图3 （a）展示MCPH优异抗压缩性与恢复性能的照片；MCPH的力学性能：（b）压缩应变-应力曲线及（c）对应的压缩强度；MCPH的能量耗散性能：在60%应变下，（d）原始样品与（e）静置12小时后恢复样品的循环压缩加载-卸载曲线，及其对应的（f）能量耗散、（g）能量耗散比和（h）60%应变下的最大应力；（i）MCPH与目前报道的其他水凝胶[35, 43–51]的能量耗散性能对比。数值代表平均值，误差线代表标准偏差（n=3）。
图4 SEM图像：（a） MCPH颗粒与（b） TPU/MCPH复合材料断面；（c）MCPH的平均粒径；TPU及其复合材料表征：（d）典型的XRD图谱与（e） 水接触角；TPU/MCPH复合材料力学性能：（f-h）压缩应变-应力曲线及其对应的压缩模量与压缩强度，（i-k）拉伸应变-应力曲线及其对应的拉伸模量与拉伸强度。数值代表平均值，误差线代表标准偏差（n=3）。
图5 在5%至30%不同应变下获得的循环压缩应变-应力曲线：（a）TPU，（b）TPU/MCPH，及（c）对应的能量耗散；在30%应变下的连续压缩加载-卸载循环及其对应的能量耗散：（d-f）原始样品与（g-i）静置12小时后的恢复样品；TPU/MCPH复合材料的阻尼特性：（j）储能模量，（k）损耗模量，及（l）阻尼因子。数值代表平均值，误差线代表标准偏差（n=3）。
图6 TPU/MCPH复合材料在水润滑条件下的摩擦学性能：（a） 不同MCPH含量的TPU/MCPH复合材料在10 N载荷和0.5 Hz频率下的摩擦系数（COF）曲线；（b） TPU/MCPH复合材料在0.5 Hz频率、不同载荷（5、10和20 N）下的平均摩擦系数；纯TPU与含10% MCPH的TPU/MCPH复合材料在20 N载荷和1 Hz频率下的长期摩擦测试：（c） 摩擦系数曲线；（d） 纯TPU与（e） TPU/MCPH磨损痕迹的截面轮廓，及（f） 其对应的磨损率；（g） 纯TPU与（h） TPU/MCPH磨损表面的SEM图像。数值代表平均值，误差线代表标准偏差（n=3）。
图7 摩擦振动与噪声抑制性能评估：（a）摩擦、振动与噪声信号测试系统及其（b）对应的示意图；在不同润滑条件下（20 N载荷，1 Hz频率），TPU与TPU/MCPH复合材料振动与噪声信号的时域波形：（c）干摩擦与（d）水润滑；（e）水润滑条件下（20 N载荷，1 Hz频率），纯TPU与TPU/MCPH复合材料振动信号的频域分析及（f）对应的时频谱。
图8 （a）在水润滑条件下，TPU与TPU/MCPH复合材料在0.5 Hz频率及递增载荷（5、10、15、20和30 N）下的摩擦力，及对应的（b）摩擦系数曲线与（c）平均摩擦系数；（d）振动信号的均方根值及（e）辐射噪声信号的声压级。数值代表平均值，误差线代表标准偏差（n=3）。
图9 TPU/MCPH复合材料与铜球滑动副界面处润滑与减振机理的示意图。
1）多功能MCPH水凝胶的模块化设计首次将羧基化纳米纤维素（cCNFs）作为增强相和交联位点，结合硼酸酯键、Fe³⁺-羧基配位键和氢键构建多重可逆交联网络。这种设计使水凝胶兼具：
（2）"微水库+水合润滑"双重润滑机制MCPH多孔结构（孔径~0.84 μm）作为微水库，在滑动摩擦循环压缩-回弹过程中持续释放/吸收水分，维持界面流体润滑；同时，PVA链段极性基团与水形成动态水合层，提供低剪切、高承载的边界润滑，两者协同显著降低摩擦系数（降至0.109）和粘滑现象。
（3）"润滑-阻尼协同"减振降噪新策略突破传统单一改性局限，通过MCPH实现双重耦合：
（4）工艺兼容性与耐久性采用注塑成型工艺将MCPH颗粒（~30 μm）均匀分散于TPU基体，界面相容性良好，不影响TPU结晶结构；3小时长周期摩擦测试验证了其润滑耐久性和结构稳定性。
主要结论：
成功开发基于cCNFs增强和多重可逆交联的MCPH水凝胶，抗压强度达21.08 MPa，能量耗散能力优于现有报道材料；
MCPH改性TPU（10 wt%）复合材料水接触角降低25%，摩擦系数降至0.109（纯水TPU为0.34），磨损率降低43%；
在负载递增至30 N条件下，复合材料保持低摩擦和低振动响应，振动加速度RMS值较纯TPU降低72%，噪声声压级降低6 dB；
揭示了"微水库-水合润滑"减摩机制和"动态键断裂-重构"耗能机制，证实了润滑-阻尼协同减振效应。
科学意义与应用价值：
理论层面：建立了水凝胶改性聚合物摩擦材料的"润滑-阻尼协同"设计范式，阐明了界面水合润滑与体相动态耗能的耦合减振机理，为高性能水润滑减摩降噪材料设计提供了理论指导；
技术层面：提出了一种简单有效的注塑共混改性方法，解决了水润滑聚合物材料润滑与阻尼难以兼顾的技术矛盾；
工程应用：该复合材料可直接应用于船舶艉轴承、水下航行器等装备的聚合物摩擦部件，显著提升其运行平稳性、隐蔽性和服役寿命，对绿色船舶和海洋工程装备技术发展具有重要推动作用。
