武汉理工卜童乐、黄福志&南方科大丘龙斌&厦大李成&青岛大学刘玉强《NC》:宽禁带钙钛矿的结晶调控与通用缺陷钝化技术

本文开发了一种多功能添加剂DL-蛋氨酸甲基硫鎓氯化物（MMSC），通过调控宽带隙（WBG）钙钛矿的结晶热力学和缺陷钝化，解决了其相异质性和缺陷问题。MMSC通过氨基、羧基和甲基硫鎓基团的协同作用，促进均匀成核、抑制相分离，并实现通用的缺陷钝化，显著提升了钙钛矿薄膜质量。基于此，1.83 eV 单结 WBG 钙钛矿太阳能电池（PSCs）效率达20.4%，刚性和柔性钙钛矿/有机叠层太阳能电池（TSCs）效率分别达26.0%和22.1%，且稳定性大幅提升（如单结电池 T80 寿命达830小时）。

图1.结晶热力学调控。a.结晶调控示意图。b.自旋涂布过程中对照组与 MMSC 修饰薄膜的原位光致发光光谱。c.自旋涂布工艺中光致发光强度在最终峰位的追踪。d.退火过程中对照组与 MMSC 修饰薄膜的原位光致发光光谱。e.退火工艺中的光致发光强度追踪。f，g.(f)对照组与(g) MMSC 修饰 WBG 钙钛矿薄膜的扫描电镜图像。h.对照组与 MMSC 修饰钙钛矿薄膜的横截面扫描电镜图像。

图2.晶体学特性与强相互作用。a、b、 GIWAXS 图展示了(a)对照组与(b) MMSC 修饰钙钛矿薄膜的结构特征。c、 GIWAXS 图呈现了对照组与 MMSC 修饰钙钛矿薄膜在不同掠入射角下的数据对比。d、液态氢核磁共振（1H-NMR）结果对比了FAI、FAI- MMSC 混合物、钙钛矿、钙钛矿- MMSC 混合物及 MMSC 的核磁共振信号。e、 FTIR 图展示了钙钛矿、 MMSC 及其混合物的核磁共振数据。f、g、h、i、 XPS 图分别呈现了(f)O1s、(g)Pb4f、(h)I3d、(i)Br3d核心能级在对照组与 MMSC 修饰钙钛矿薄膜中的分布特征。

总体结论

1. MMSC通过多官能团协同作用，实现了WBG钙钛矿的结晶调控与缺陷钝化：

2. 结晶调控：促进均匀成核和晶体生长，抑制Br富集相形成，降低表面粗糙度（RMS从46.2 nm降至37.0 nm），减少残留PbI₂ ；

3. 缺陷钝化：提高空位和间隙缺陷的形成能，降低陷阱密度（从5.83×10¹⁶ cm⁻³降至4.40×10¹⁶ cm⁻³），抑制非辐射复合，提升载流子寿命 ；

4. 性能提升：单结WBG PSCs效率达20.4%，刚性/柔性TSCs效率分别达26.0%/22.1%，且稳定性显著增强（单结电池T80寿命830小时，柔性电池弯曲400次后保留95%效率）。

5. 该策略为高效稳定的钙钛矿/有机叠层光伏器件提供了新思路，尤其推动了柔性光伏应用的发展。

淬光成器

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